双性イオン／ホスホン酸共重合体コーティングは、優れた防汚性と歯質基材の強固な再石灰化能力を付与する

Zwitterionic/phosphonate copolymer coatings endow excellent antifouling properties and robust re-mineralization ability of dentine substrates.

抄録

歯科知覚過敏症（DH）対策として，バイオフィルム形成の抑制と損傷した歯科組織の再石灰化の誘導は重要な戦略である．しかし、単一成分の合成材料では、通常、損傷した歯科組織を修復する際にこの2つの機能を果たすことができない。本論文では、双性イオン性ホスホリルコリンポリマーを用いた新しいタイプの歯科知覚過敏症修復のための二重機能性コーティングを報告する。このポリマーは，95 mol%と75 mol%の異なる双性イオン含量を有し，ラジカル共重合により調製された。H NMRスペクトルは、このコポリマーが正確に調製されていることを明確に示している。XPSおよび水接触角測定から，ホスホン酸基と歯質中のリン酸カルシウム鉱物の親和性が高いため，この共重合体は歯質上に容易にコーティングできることが明らかとなった．防汚性評価では、双性イオン膜が象牙質基材へのタンパク質吸着（BSA、卵白、牛乳、85%）および細菌付着（97.1%）を効率的に抑制することが示された。さらに、双性イオン膜は、象牙質表面の強固な再石灰化を誘発するだけでなく、象牙細管を原形象牙質と同レベルまで広範囲に再石灰化するテンプレートとなることが実験により一貫して示された。また、防汚性、再石灰化能ともに、コーティング共重合体中の双性イオン性pMPCの含有量と正の相関があることが明らかとなった。これらの結果から，双性イオン性ホスホリルコリン系材料は，歯科知覚過敏症やその他の歯科関連疾患の治療薬として有望であることが示唆された．

Inhibition of biofilm formation and induction of the re-mineralization of damaged dental tissues are two major strategies to combat dental hypersensitivity (DH). However, single component synthetic materials normally cannot fulfil these two functions during the repairing of damaged dental tissues. Here, we report zwitterionic phosphorylcholine based polymers to be a new type of dual functional coating for the repairing of DH. Zwitterionic/phosphonate copolymers, (DEMMP--MPC), bearing varied zwitterionic contents (95 and 75 mol%) were prepared through conventional radical copolymerization. H NMR spectroscopy clearly indicated the precise preparation of the copolymers. The copolymers can be easily coated on dentine substrates based on the high affinity between the phosphonate group and the calcium phosphate minerals of the dentine substrates, as evidenced by XPS and water contact angle measurements. Antifouling evaluations indicated that zwitterionic coating can efficiently inhibit protein adsorption (BSA, egg white, and milk, by 85%) and bacterial adhesion (by 97.1%) on dentine substrates. Furthermore, and experiments consistently indicated that the zwitterionic coating could not only induce the robust re-mineralization of dentine surfaces, but also template the extensive re-mineralization of dentine tubules to a similar level of pristine dentine. Both the antifouling properties and the re-mineralization potency are positively correlated with the content of zwitterionic pMPC in the coating copolymer. These findings may provide the zwitterionic phosphorylcholine based materials to be a promising candidate to treat dental hypersensitivity and other related dental diseases.