含窒素ポリマーによる水溶液からのAu(III)の迅速かつ効果的な回収

Fast and effective recovery of Au(III) from aqueous solution by a N-containing polymer.

• Shuxian Zhou
• Weifeng Xu
• Chenghong Hu
• Panliang Zhang
• Kewen Tang

抄録

本研究では、3-アミン-1,2,4-トリアゾール配位子とZn(II)を熱溶媒法を用いてワンステップ処理することにより、N含有ポリマーを合成し、水溶液からAu(III)を回収することに成功した。擬似1次モデル,擬似2次モデル,移動境界モデル,Weber-Morrisモデルなどの速度論モデルを用いて、吸着速度論を総合的に検討した。その結果、全体の吸着速度は化学吸着によって決定され、拡散ステップの速度制限ステップは膜拡散であることがわかった。温度の上昇は吸着率を大幅に改善し、吸着平衡時間を6Hat 298Kから2Hat 318Kに短縮することができる。吸着等温線はSipsモデルでよく記述でき、不均一な吸着であることを示している。この材料は、1073mg/gまでのAu(III)に対する高い吸着能力を示しています。それは、Au（III）、Cu（II）、Zn（II）、Co（II）、Cd（II）、Pb（II）とNi（II）イオンを含む混合溶液中のAu（III）に向かって強い親和性を示しています。この物質はチオ尿素水溶液で容易に完全に脱離することができ、3サイクル後も吸着性能がわずかに低下するだけで吸着性能を維持することがわかった。pHの影響,吸着速度,吸着等温,XPS分析を組み合わせることで、吸着機構は静電相互作用,Zn-OH及び-C-N/CN-とAu(III)との配位,ポリマー上の-NH基によるAu(III)のAu(I)への部分還元に起因していると結論づけられる。本発明のN含有ポリマーは、水溶液から効率的かつ選択的にAu(III)を回収するための優れた候補である。

In this work, a N-containing polymer was successfully synthesized by one-step treatment with 3-amine-1,2,4-triazole ligands and Zn(II) using the thermal solvent method, and employed to recover Au(III) from water. The adsorption kinetics was comprehensively studied through kinetics models including pseudo-first-order model, pseudo-second-order model, moving boundary model and Weber-Morris model. It is found that the overall adsorption rate was determined by chemical adsorption, and the rate-limiting step of diffusion steps is film diffusion. Rising temperature can improve the adsorption rate significantly, making the adsorption equilibrium time be reduced from 6 h at 298 K to 2 h at 318 K. The adsorption isotherm can be described well by Sips model, indicating it is a heterogeneous adsorption. The material shows high adsorption capacity towards Au(III) up to 1073 mg/g. It shows strong affinity towards Au(III) in the mixture solutions containing Au(III), Cu(II), Zn(II), Co(II), Cd(II), Pb(II) and Ni(II) ions. The material can be easily and completely desorbed by thiourea solution and still maintains its adsorption performance only with a slight decrease after three cycles. Combined with studies on pH influence, adsorption kinetics, adsorption isotherm and XPS analysis, it can be concluded that the adsorption mechanism could be attributed to electrostatic interaction, the coordination of the Zn-OH and -C-N/-CN- with Au(III), and partial reduction of Au(III) to Au(I) by -NH group on the polymer. The N-containing polymer is an excellent candidate for Au(III) recovery efficiently and selectively from aqueous solution.

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