合成酸性鉱山排水からの膜蒸留吸着システムによる銅の選択的回収

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Chemosphere.2020 Jul;260:127528. S0045-6535(20)31722-7. doi: 10.1016/j.chemosphere.2020.127528.Epub 2020-07-11.

合成酸性鉱山排水からの膜蒸留吸着システムによる銅の選択的回収

Selective copper recovery by membrane distillation and adsorption system from synthetic acid mine drainage.

SeongChul Ryu
Gayathri Naidu
Hee Moon
Saravanamuthu Vigneswaran

PMID: 32682132 DOI: 10.1016/j.chemosphere.2020.127528.

抄録

酸性鉱山排水（AMD）は、硫黄や重金属の濃度が高く、さらに酸性であるため、関連する毒性と処理コストのために、環境と経済の主要な問題となっています。自然界に存在する大量のAMDには、水やCu, Al, Fe, Niなどの重金属を含む様々な資源が存在する。本研究では、貴重な資源であるCuを、膜蒸留・吸着システムを用いてモデルAMD溶液から選択的に回収しました。直接接触膜蒸留(DCMD)システムでは、AMD中のCu濃度を2.5倍以上に濃縮することが可能であると同時に、高品質の水の80%を再利用目的で回収することができた。吸着には、メソポーラスシリカ材料にMnとアミンをグラフトしてマルチ修飾したものを使用し、Cuの吸着能力と選択性を向上させた。酸性条件下では、アミングラフトしたSBA-15に重金属を吸着させることができない。そのため、合成AMDのpH（pH=2.2）を5.0〜5.2の範囲に調整する必要がありました（これは、調製したSBA-15にグラフトしたアミン基のプロトン化を防ぐためです）。さらに、pHを上昇させることで、99%以上のFeとAl(AMDの主な金属)を沈殿させることができました。改質SBA-15へのCu吸着量は、KOH処理AMDでは24.53mg/gであった。しかし、NaOH処理AMDでは改質SBA-15へのCu吸着量は26％（18.11mg/g）減少した。また、DCMDでCu濃度を濃縮した場合、改質SBA-15へのCu吸着は55.75mg/gと有意に改善した。

Acid mine drainage (AMD) which involves high sulfur and heavy metals concentrations and furthermore are acidic in character, has been a major environmental and economic issue due to the associated toxicity and treatment costs. A large quantity of AMD in nature has a variety of resources including water and heavy metals such as Cu, Al, Fe and Ni. In this study, the valuable resource of Cu was selectively recovered from model AMD solution through membrane distillation and adsorption systems. Direct contact membrane distillation (DCMD) system enabled to concentrate the Cu concentration in AMD by more than 2.5 times while recovering 80% of high-quality water for reuse purposes. For adsorption, mesoporous silica material was used after multi-modification with Mn and amine grafting to enhance the adsorption capacity as well as selectivity for Cu. Under acidic conditions, heavy metals cannot be adsorbed on amine grafted SBA-15. Therefore, the pH of synthetic AMD (pH = 2.2) had to be adjusted to the 5.0-5.2 range, in order to enable adsorption of Cu on modified SBA-15 (this is to prevent protonation of amine groups grafted on prepared SBA-15). Moreover, an increase in pH helped to precipitate more than 99% of Fe and Al (predominant metals in AMD). Cu adsorption on modified SBA-15 was 24.53 mg/g for KOH-treated AMD. However, Cu adsorption on modified SBA-15 decreased by 26% (18.11 mg/g) for NaOH-treated AMD. Cu adsorption with modified SBA-15 significantly improved to 55.75 mg/g when the Cu concentration was concentrated by DCMD.