材料における線形対非線形電気光学効果

Linear Versus Nonlinear Electro-Optic Effects in Materials.

• Zhijun Jiang
• Charles Paillard
• Hongjun Xiang
• L Bellaiche

抄録

非線形電気光学(EO)テンソルを初めて計算するために、2つのスキームを提案する。第一のスキームでは、有限電界下での構造物の線形EOテンソルを計算し、第二のスキームでは、有限電界下での構造物の屈折率を計算する。これらの手法をPb(Zr,Ti)O_{3}とBaTiO_{3}強誘電体に適用した。その結果、Pb(Zr_{0.52}Ti_{0.48})O_{3}はほとんど線形のEO応答をとるのに対し、BaTiO_{3}は電気的性質と光学的性質の間に強い非線形変換を示すことがわかった。さらに、提案されたabinitioスキームによって提供される原子論的洞察は、いくつかのフォノンモードの周波数といくつかの力定数の電界誘起挙動の観点から、このような定性的に異なる応答の起源を明らかにした。

Two schemes are proposed to compute the nonlinear electro-optic (EO) tensor for the first time. In the first scheme, we compute the linear EO tensor of the structure under a finite electric field, while we compute the refractive index of the structure under a finite electric field in the second scheme. Such schemes are applied to Pb(Zr,Ti)O_{3} and BaTiO_{3} ferroelectric oxides. It is found to reproduce a recently observed feature, namely, why Pb(Zr_{0.52}Ti_{0.48})O_{3} adopts a mostly linear EO response while BaTiO_{3} exhibits a strongly nonlinear conversion between electric and optical properties. Furthermore, the atomistic insight provided by the proposed ab initio scheme reveals the origin of such qualitatively different responses, in terms of the field-induced behavior of the frequencies of some phonon modes and of some force constants.