結晶質/非晶質ランタンニッケル酸化物触媒修飾ヘマタイト光アノードにおける電荷反応

Charge reactions on crystalline/amorphous lanthanum nickel oxide cocatalyst modified hematite photoanode.

• Xiaogang Yang
• Lei Li
• Zhongzheng Yang
• Jundie Hu
• Yan Lei
• Pinjiang Li
• Zhi Zheng

抄録

水分子への電荷移動が遅いため、半導体／触媒界面での電荷反応を理解することは、光電気化学的な水分解を促進する上で非常に重要である。界面での電荷反応には、ドーパントや多孔質、イオン透過性のほかに、結晶性も影響を及ぼす可能性がある。ここでは、非晶質LaNiOと結晶性LaドープNiO（c-LaNiO）を光化学分解とNi(OH)析出のイオン交換によりそれぞれ作製した。ランタンニッケル酸化物(LaNiO)はいずれもヘマタイト光アノードの大幅な改善を示した。また、電気化学インピーダンス測定により、光発生した電荷を蓄積し、表面状態を不動態化することで、全体的に電荷移動率が向上することを確認した。本研究は、将来的には、結晶性が良好に制御された効率的な触媒を用いて、運動論的なボトルネックを解明する機会につながるかもしれません。

Understanding the charge reactions at the semiconductor/cocatalyst interface is of great interest for boosting photoelectrochemical water splitting since the charge transfer to water molecules is the sluggish one. Besides the dopants, porosity, or ion-penetration of the cocatalyst, the crystallinity of the cocatalyst may also influence the charge reactions at the interface. Herein, we prepared amorphous LaNiO and crystalline La-doped NiO (c-LaNiO) cocatalysts through photochemical decomposition and ion-exchange of Ni(OH) precipitation, respectively. Both lanthanum nickel oxides (LaNiO) showed considerable improvement of hematite photoanodes. By using electrochemical impedance measurements, we confirmed that the catalyst could store photogenerated charges with reduced transfer resistance and passivate the surface state, resulting in the overall charge transfer rate enhancement. This study may lead to a chance to uncover the kinetic bottleneck with an efficient cocatalyst in well-controlled crystallinity in the future.