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ポリスチレン-b-(エチレン-コ-ブチレン-b-スチレン)表面にα-ヘリカルペプチドデンドライトポリマーを用いて構築されたボトルブラシ状の高効率抗菌コーティング
Bottlebrush-like highly efficient antibacterial coating constructed using α-helical peptide dendritic polymers on the poly(styrene-b-(ethylene-co-butylene)-b-styrene) surface.
PMID: 32662494 DOI: 10.1039/d0tb01336f.
抄録
病原性細菌による感染症は、医療用インプラントの故障の主な原因となっている。一方で、抗生物質の大量使用、さらには不適切な使用により、薬剤耐性が着実に発達している。そのため、医療用インプラントやデバイスの表面に非抗生物質をベースとした抗菌性コーティング剤の開発が急務となっている。ここでは、ポリエチレングリコール（PEG）アクリレート末端のポリ（リジンデンドリマー）を紫外線グラフト重合することで、ポリスチレン-b-（エチレン-コ-ブチレン）-b-スチレン（SEBS）トリブロック共重合体表面にボトルブラシ状の抗菌性コーティングを提案している。このPEG共役系抗菌性ポリマーは、α-ヘリカルバックボーンとその半径方向に伸びるカチオンデンドリマー側鎖からなる部分構造を有していた。リジンペプチドデンドリマーの導入により、調製された抗菌ポリマーは、細菌膜との相互作用を改善するために、その局所的なカチオン密度、両親媒性組成および3次元（3D）コンフォメーションの精密に制御された特性を有するようになった。抗菌アッセイおよび生体適合性アッセイの結果、抗菌性コーティングとの接触により、黄色ブドウ球菌96.83％、大腸菌99.99％が死滅し、哺乳類細胞への毒性や溶血は認められなかった。この抗菌活性は分子動力学シミュレーションの結果からも確認されており、リジンペプチドデンドリマーの採用により、ブラシと細菌膜の間の静電相互作用や水素結合が顕著に増強されていることが示された。このようなαヘリカルペプチドデンドリマーを用いたボトルブラシ状の抗菌コーティングは、バイオメディカル用抗菌製品の製造に有効な戦略となる可能性がある。
Infectious diseases induced by pathogenic bacteria are the major causes for the failure of medical implants. Meanwhile, the drug-resistance is steadily developed because of the large and even inappropriate use of antibiotics. Therefore, the development of antibacterial coating with non-antibiotic-based agents on the surfaces of medical implants and devices has been an urgent need. Herein, we propose a bottlebrush-like antibacterial coating on a poly(styrene-b-(ethylene-co-butylene)-b-styrene) (SEBS) triblock copolymer surface by UV-induced graft polymerization of poly(ethylene glycol) (PEG) acrylate terminated poly(lysine dendrimer). This PEG-conjugated antibacterial polymer possessed a substructure of α-helical backbone and cation dendrimer side chains stretching in the radial directions of the helix. The introduction of lysine peptide dendrimers endowed the prepared antibacterial polymer with precisely controlled characteristics of its local cation density, amphipathic composition as well as three-dimensional (3D) conformation to improve interactions with bacterial membranes. The antimicrobial assay and biocompatibility assay results showed that 96.83% of S. aureus and 99.99% of E. coli were killed after being in contact with the antibacterial coating, while no toxicity to mammalian cells or no hemolysis was detected. This antimicrobial activity was further confirmed by the molecular dynamics simulation results, which demonstrated that the employment of lysine peptide dendrimers enhanced the electrostatic interaction and hydrogen bonding between the brush and bacterial membranes remarkably. Such bottlebrush-like antibacterial coating constructed using α-helical peptide dendritic polymers may become an effective strategy for manufacturing antibacterial products for biomedical uses.