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励起子応答の鏡面対称性の破れたMoSe/MoSe二重膜の再構成ドメインの励起子応答
Broken mirror symmetry in excitonic response of reconstructed domains in twisted MoSe/MoSe bilayers.
PMID: 32661373 DOI: 10.1038/s41565-020-0728-z.
抄録
スタッキングとツイストによって得られるファンデルワールスヘテロ構造は、モアレ超格子の形成に利用されており、固体システムにおける新しい光学的・電子的特性を可能にしています。遷移金属ジカルコゲナイド（TMD）のツイスト二重層におけるモアレ格子は、励起子トラップ、モット絶縁体状態と超伝導状態をホストし、相関のある電子状態を光学的に検出して操作できるユニークなハバード系として機能します。構造的には、これらのねじれたヘテロ構造は、原子の再構成とドメイン形成を特徴としています。しかし、モアレドメインのサイズがナノスケールであることから、原子再構成が電子状態や励起子特性に与える影響については、これまで系統的に研究されていませんでした。ここでは、大きな菱面体AB/BAドメインを持つほぼ0°ねじれ角のMoSe/MoSe二重膜を用いて、遠距離光学系を用いて個々のドメインの励起子特性を直接調べることに成功しました。この系では、ABドメインとBAドメインが反対方向に面外電気双極子モーメントを持つ層間励起子を支持しており、ミラー/反転対称性が崩れていることを示す。基底状態Γ-K層間励起子の双極子の向きは電場によって反転することができ、一方で高エネルギーのK-K層間励起子は層内K-K励起子と電場非対称なハイブリダイゼーションを起こすことがわかった。本研究は、結晶対称性がTMD励起子に与える影響を明らかにし、ドメインパターン工学を用いたトポロジー的に非自明なシステム、エキゾチックなメタサーフェス、集団励起子相、量子エミッタアレイの実現に向けた新たな道を示唆している。
Van der Waals heterostructures obtained via stacking and twisting have been used to create moiré superlattices, enabling new optical and electronic properties in solid-state systems. Moiré lattices in twisted bilayers of transition metal dichalcogenides (TMDs) result in exciton trapping, host Mott insulating and superconducting states and act as unique Hubbard systems whose correlated electronic states can be detected and manipulated optically. Structurally, these twisted heterostructures feature atomic reconstruction and domain formation. However, due to the nanoscale size of moiré domains, the effects of atomic reconstruction on the electronic and excitonic properties have not been systematically investigated. Here we use near-0°-twist-angle MoSe/MoSe bilayers with large rhombohedral AB/BA domains to directly probe the excitonic properties of individual domains with far-field optics. We show that this system features broken mirror/inversion symmetry, with the AB and BA domains supporting interlayer excitons with out-of-plane electric dipole moments in opposite directions. The dipole orientation of ground-state Γ-K interlayer excitons can be flipped with electric fields, while higher-energy K-K interlayer excitons undergo field-asymmetric hybridization with intralayer K-K excitons. Our study reveals the impact of crystal symmetry on TMD excitons and points to new avenues for realizing topologically non-trivial systems, exotic metasurfaces, collective excitonic phases and quantum emitter arrays via domain-pattern engineering.