優れた構造・組織特性と極めて高い安定性を有する秩序メソポーラスZr-Al複合酸化物の合成

Synthesis of Ordered Mesoporous Zr-Al Composite Oxides with Excellent Structural and Textural Properties and Extremely High Stability.

• Feng Yu
• Shinan Bi
• Tonghui Liu
• Dahai Pan
• Shuwei Chen
• Xiaoliang Yan
• Binbin Fan
• Ruifeng Li

抄録

異なるZr含有量を有する秩序メソポーラスZr-Al複合酸化物材料(OMZA-xと表記)は、100℃での熱処理に関連付けられた溶媒蒸発誘導自己組織化手順によって合成されている。両親媒性トリブロック共重合体F127分子とZrとAl前駆体の加水分解に由来する無機ヒドロキシル種の協調的な共集合プロセスは、OMZA-xの合成を説明するために提案された。Zr種を導入せずに調製した秩序メソポーラスアルミナと比較して、結果として得られたOMZA-xは、細孔容積と比表面積の明確な増加と相まって、はるかに秩序のあるメソ構造を示した。Zr-O-Al結合の形成とともにメソ細孔壁へのZrの非常に均質なドーピングは、OMZA-xの熱的及び熱水的安定性を効果的に高めることができる。例えば、AlとZrの原子比を6に最適化したOMZA-6は、1000℃で1時間の高温処理や100℃で6時間の熱水処理を行っても、秩序のあるメソ細孔構造と優れた組織特性を維持することができた。

Ordered mesoporous Zr-Al composite oxide materials (denoted as OMZA-x) with different Zr contents have been synthesized by a solvent evaporation-inducing self-assembly procedure associated with a thermal treatment at 100 °C. A cooperative co-assembly process of amphiphilic triblock copolymer F127 molecules and inorganic hydroxyl species originated from the hydrolysis of Zr and Al precursors was proposed to explain the synthesis of OMZA-x. Compared to ordered mesoporous alumina prepared without introducing Zr species, the resultant OMZA-x exhibited a much more ordered mesostructure combined with a distinct increase in the pore volume and specific surface area. The highly homogenous doping of Zr into the mesopore walls together with the formation of Zr-O-Al bonds can effectively enhance the thermal and hydrothermal stability of OMZA-x. For instance, the ordered mesostructure and excellent textural properties of OMZA-6 prepared with the optimum atomic ratio of Al to Zr of 6 could be well maintained even after a high-temperature treatment at 1000 °C for 1 h or a hydrothermal treatment at 100 °C for 6 h.