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特定の有機炭素源を用いた石油生産に伴うTENORMスケール廃棄物中のラジウム同位体溶解の速度論とメカニズム：乳酸溶液を用いたケーススタディ
Kinetics and mechanism of radium-isotopes dissolution in TENORM scale waste associated with petroleum production using certain organic carbon source: lactic acid solution-case study.
PMID: 32621195 DOI: 10.1007/s11356-020-09863-1.
抄録
本研究では、エジプト・スエズ湾に堆積した石油生産に伴うTENORMスケール廃棄物中のラジウム同位体(Ra,Ra,Ra)の溶解速度論的メカニズムから推察される溶解の様子を明らかにすることを目的とした。乳酸溶液によるRa化合物溶解の主な効率因子である反応性有機炭素(電子供与源)を調べ、最適な化学条件を決定した。得られたデータを用いて、3つのシュリンクコアモデル(SCM,液膜プロセス-化学的制御プロセス-拡散制御プロセス)及びアレニウスモデルによるRa同位体除去の溶出速度及びメカニズムの予測を行った。最適な浸出条件（0.3M LA, 5h, 25°C,ϕ<1mm, S/L比10/50gmL）では、Ra同位体の最大浸出パーセンテージは 55-60%に達しました。Ra同位体の除去は、拡散制御されたプロセスにより運動論的に進行します。浸出プロセスの活性化エネルギー(E)は10.51kJmolであった。この値は、TENORMスケール廃棄物のLA溶液によるRa同位体除去のための浸出プロセスが拡散プロセスによって制御されていることを示している。また、熱力学パラメータ(∆G,∆H,∆S)の値を決定し、廃棄物中のRa同位体の溶解が非自発的かつ温度依存的であることを示した。さらに、溶出メカニズムは、可溶性の交換性Ra種及び酸性Ra種の溶解及び/又はLA溶液による不溶性の硫酸化Raのより可溶性の硫化Ra及び/又は硫化Ra-水素への変換に起因していると考えられる。
The present study is conducted to explore the dissolution as inferred from the kinetic mechanism for radium-isotopes (Ra, Ra, and Ra) in the TENORM scale waste deposited in oilfield pipes and equipment, Gulf of Suez, Egypt. The main efficiency factors for Ra-compound dissolution by lactic acid (LA) solution, e.g., reactive organic carbon (i.e., electron-donor source), have been investigated, and optimum chemical conditions have been determined. The obtained data were also employed to predict the leaching kinetics and mechanism of the Ra-isotopes removal by three shrinking core models (SCM, liquid film process-chemical controlled process-diffusion controlled process) and Arrhenius model. The maximum leaching percentage of Ra-isotopes reached to 55-60% at the optimal leaching conditions (0.3 M LA, 5 h, 25 °C, ϕ < 1 mm, S/L ratio 10/50 g mL). The Ra-isotopes removal proceeds kinetically by diffusion-controlled process. Activation energy (E) of the leaching process was 10.51 kJ mol. This value conforms that the leaching process for removal of Ra-isotopes in the TENORM scale waste by LA solution is controlled by a diffusion process. Values of thermodynamic parameters (∆G, ∆H, ∆S) were determined and indicate that dissolution of Ra-isotopes in the studied waste is non-spontaneous and temperature dependent. Moreover, the leaching mechanism may be attributed to the dissolution of soluble exchangeable and acidic species of Ra-species and/or these due conversions of insoluble Ra-sulfate to more soluble Ra-sulfide and/or Ra-hydrogen sulfide by LA solutions.