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フェリ/フェロシアン化物金ナノ粒子オリゴマーにおけるプラズモン駆動化学。SERS研究。
Plasmon-Driven Chemistry in Ferri-/Ferrocyanide Gold Nanoparticle Oligomers: A SERS Study.
PMID: 32618467 DOI: 10.1021/jacs.0c05031.
抄録
金ナノ粒子オリゴマーの表面増強ラマン分光(SERS)活性ホットスポット内のフェリ/フェロシアン化物イオンのプラズモン駆動化学を連続波(CW)ポンププローブSERSを用いて研究した。溶液相の通常のラマンスペクトルと比較すると、532nmの光励起で観測された特徴的なスペクトル変化は、金ナノ粒子からの酸化された表面種の脱離に続く表面種の酸化過程に起因することがわかった。広い温度範囲でのプラズモン駆動プロセスを調べたところ、どちらのプロセスも光励起に伴う熱効果によって純粋に駆動されるものではなく、半定量的なSERS分析に基づいて両方のステップの見かけ上の活性化エネルギーが推定されました。私たちの観測は、この古典的なモデル系の反応経路を、かなり単純化された反応条件の下で、より詳細な反応経路を特定し、将来のプラズモン駆動化学の研究と応用のための現在の機構論的背景に加えている。
The plasmon-driven chemistry of ferri-/ferrocyanide ions inside surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) active hot spots associated with gold nanoparticle oligomers is studied with continuous wave (CW) pump-probe SERS. By comparing with solution phase normal Raman spectra, the characteristic spectral variations observed upon 532 nm optical pumping can be attributed to an oxidation process which occurs on the surface species followed by desorption of the oxidized surface species from the gold nanoparticles. Interrogating the plasmon-driven processes over a wide range of temperatures reveals that neither process is purely driven by the thermal effects associated with the optical pumping and the apparent activation energies of both steps are estimated based on semi-quantitative SERS analysis. Our observation identifies a more detailed reaction pathway for this classic model system under considerably simplified reaction conditions, adding to the current mechanistic background for future plasmon-driven chemistry studies and applications.