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液体シンチレーション計数法を用いたマーセラス・シェール産出水のRa濃度を迅速に測定する方法を提案した
A rapid method to determine Ra concentrations in Marcellus Shale produced waters using liquid scintillation counting.
PMID: 32560888 DOI: 10.1016/j.jenvrad.2020.106300.
抄録
マーセラス・シェールの産出水に含まれる天然由来の放射性物質(NORM)の濃度は、生成される流体量が膨大であるため、効果的な管理と処理のための課題となっている。生産水からの有益な再利用と資源回収がますます重要視される中、生産水中のラジウムを迅速かつ信頼性の高い方法で定量することが必要とされている。数十年前に飲料水用に特別に開発されたEPA推奨の方法でRaを測定する場合、総溶存固形分(TDS)濃度が高いために困難が生じる。その後、これらの高TDS流体中のラジウムを測定するための他の技術が開発されてきたが、これらの新しい技術は、多くの場合、広範囲で複雑な前濃縮ステップを必要とし、そのため、広範囲の分析化学技術を必要とし、フッ化水素酸のような危険な化学物質を使用し、長時間の保持時間や測定時間を必要とし、大量の試料量を必要とする。本研究では、液体シンチレーション計数法を用いた高TDS生成水のRa測定のための迅速な方法を紹介する。試料は、液体シンチレーションカウンティングの前に、液体を蒸発させ、酸性蒸留脱イオン水で再懸濁することによって分析のために準備された。このプロトコルにより、ラジウムの回収率は93%以上となりました。このプロトコルに従って、Raとその娘のアルファ及びベータスペクトルは、アルファ-ベータ弁別とスペクトルデコンボリューションによって計算上分離された。Raの最小検出活性は0.33Bq/L(9.0pCi/L)であり、計数時間は60分であり、サンプル量は4mLであった。マーセラス・シェール層からのTDS及びラジウム濃度の異なる9つの生成水をこの方法で分析し、ガンマ線分光法と比較した結果、Rは0.92と同等の結果が得られた。試料の前処理工程が少なくて済むこと、低コストであること、及び迅速な分析が可能であることから、包括的な放射性化学分析と比較した場合、この方法は現場での評価及びスクリーニングに適したプロトコルであると考えられる。われわれは、特定の生成水域について、日常的な液体シンチレーション分析と局所的な液体シンチレーション分析を、頻度の低いガンマスペック分析と比較して校正することで、水圧破砕作業中のRaレベルをモニタリングするためのほぼリアルタイムのプロトコルを得ることができることを提供する。本研究では、低レベルのRaを含む水試料が生成された場合にRaをモニタリングするための実用的かつ効率的なプロトコルとして、この方法を提案する。
Concentrations of naturally occurring radioactive material (NORM) in Marcellus Shale produced water presents a challenge for effective management and treatment, because of the vast fluid volumes generated. With an increased emphasis on beneficial reuse and resource recovery from the produced waters, a rapid, yet reliable, method for quantifying radium in these produced waters is needed. The high total dissolved solids (TDS) concentration introduces difficulties when measuring Ra by recommended EPA methods that were specifically developed several decades ago for drinking water. While other techniques for measuring radium in these high-TDS fluids have since been developed, these newer techniques often require extensive and complicated pre-concentration steps; and they thus require extensive analytical chemistry skills, utilize hazardous chemicals like hydrofluoric acid, demand long holding times or measurement times, and require high sample volumes. We present a rapid method for Ra measurements in high-TDS produced waters by liquid scintillation counting, which has been corroborated herein by concurrent gamma spectrometry analyses. Samples were prepared for analysis by evaporating the fluid and re-suspending the evaporate with acidified distilled deionized water prior to liquid scintillation counting for 1 h. This protocol yielded radium recoveries ≥93%. Per this protocol, the alpha and beta spectra of Ra and its daughters were computationally separated by alpha-beta discrimination and spectrum deconvolution. The minimum detectable activities of Ra was 0.33 Bq/L (9.0 pCi/L) when the counting time was 60 min and the sample volume was 4 mL. Nine produced waters of varying TDS and radium concentrations from the Marcellus Shale Formation were analyzed by this method and compared with gamma spectroscopy; and these yielded comparable results with an R of 0.92. The reduced sample preparation steps, low cost, and rapid analysis position this as a well-suited protocol for field-appraisal and screening, when compared to comprehensive radiochemical analysis. We offer that for a given produced water region, routine and local liquid scintillation analyses can be compared and calibrated with infrequent gamma spec analyses, so as to yield a near-real time protocol for monitoring Ra levels during hydrofracturing operations. We present this as a pragmatic and efficient protocol for monitoring Ra when produced water samples host low levels of Ra-since the progeny of Ra can significantly confound the LSC analyses.
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