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負荷の解放、ロジックゲート操作、マイクロカプセル間の相互通信のための単層および二層ポリアクリルアミドヒドロゲルベースのマイクロカプセル
Single and Bilayer Polyacrylamide Hydrogel-Based Microcapsules for the Triggered Release of Loads, Logic Gate Operations, and Intercommunication between Microcapsules.
PMID: 32551490 DOI: 10.1021/acsami.0c06711.
抄録
刺激応答性DNAポリアクリルアミドヒドロゲル安定化マイクロカプセルを組み立てる方法を紹介する。この方法は、核酸プロモーターユニットで機能化された基質負荷CaCO微粒子をコーティングし、ハイブリダイゼーション連鎖反応（HCR）を用いてDNA修飾ポリアクリルアミド鎖をマイクロカプセル上に架橋させ、DNA架橋ヒドロゲルコーティングを得ることを含む。CaCO粒子の溶解により、基質を担持したヒドロゲルで保護されたマイクロカプセルが得られた。マイクロカプセル-ヒドロゲルシェルは、ヒドロゲルシェルの剛性を制御し、負荷のトリガーリリースを可能にする、設計された刺激応答性オリゴヌクレオチド架橋剤を含む。一つのアプローチは、刺激応答性ユニットとしての架橋ヒドロゲル層への補因子依存性ＤＮＡ酵素ユニット（補因子＝Ｍｇイオン、Ｚｎイオン、またはヒスチジン）の組み込みを含む。架橋DNA酵素基質をそれぞれの補因子で開裂することにより、低剛性で高い空隙率を有するヒドロゲルコーティングが得られ、これにより負荷の解放が可能となる。さらなるアプローチとして、2つの協力的なトリガーによってロックが解除された二層ハイドロゲルマイクロカプセルを組み立てるためにHCRプロセスを適用しました。Kイオン安定化G-quadruplex/18-クラウン-6-エーテル(CE)応答層とMgイオンDNA酵素応答層からなる二重層マイクロカプセルを紹介する。18-クラウン-6-エーテルとKイオンによるG-四重鎖架橋層のロック解除とロック解除は、Mgイオンの存在下で、切り替え可能な制御解除を可能にした。さらに、2種類の異なる負荷（テトラメチルローダミン-デキストラン, TMR-D, CdSe/ZnS量子ドット）を担持した2種類の刺激応答性二層ヒドロゲルマイクロカプセルの相互通信を実証した。この相互通信プロセスには、刺激をトリガーとしたマイクロカプセルから別のマイクロカプセルへの「情報伝達」ストランドの生成が含まれており、このストランドが負荷の放出を活性化することを示した。
A method to assemble loaded stimuli-responsive DNA-polyacrylamide hydrogel-stabilized microcapsules is presented. The method involves coating substrate-loaded CaCO microparticles, functionalized with nucleic acid promoter units, and cross-linking DNA-modified polyacrylamide chains on the microcapsules, using the hybridization chain reaction (HCR) to yield the DNA-cross-linked hydrogel coating. Dissolution of the CaCO particles generated the substrate-loaded hydrogel-protected microcapsules. The microcapsule-hydrogel shells include engineered stimuli-responsive oligonucleotide cross-linkers that control the stiffness of the hydrogel shells, allowing the triggered release of the loads. One approach includes the incorporation of cofactor-dependent DNAzyme units into the cross-linked hydrogel layers (cofactor = Mg ions, Zn ions, or histidine) as stimuli-responsive units. Cleavage of the cross-linking DNAzyme substrates by the respective cofactors yields hydrogel coatings with a reduced stiffness and higher porosity that allow the release of the loads. A further approach involved the application of the HCR process to assemble the bilayer hydrogel microcapsules that are unlocked by two cooperative triggers. Bilayer microcapsules consisting of a K ions-stabilized G-quadruplex/18-crown-6-ether (CE) responsive layer and a Mg ion DNAzyme-responsive layers are presented. Unlocking and locking of the G-quadruplex cross-linked layer by 18-crown-6-ether and K ions, respectively, in the presence of Mg ions allow the switchable controlled release of the load. In addition, the intercommunication of two kinds of stimuli-responsive bilayer hydrogel microcapsules carrying two different loads (tetramethylrhodamine-dextran, TMR-D, and CdSe/ZnS quantum dots) is demonstrated. The intercommunication process involves the stimuli-triggered generation of "information transfer" strands from one microcapsule to another that activate the release of the loads.