カテコール誘導体ウルシオールを含有する凍結防止・発熱防止用ハイドロゲルで、各種基材への強力な湿潤接着を実現します

An Antifreezing/Antiheating Hydrogel Containing Catechol Derivative Urushiol for Strong Wet Adhesion to Various Substrates.

• Xianmou Fan
• Weikang Zhou
• Yiming Chen
• Liyu Yan
• Yan Fang
• Haiqing Liu

抄録

濡れた組織/ポリマー/セラミック/金属などの表面に強固に接着する強靭な接着性ヒドロゲルは、様々な分野で大きな可能性を秘めています。しかし、従来の粘着性ヒドロゲルは、環境温度の変化に応じてヒドロゲル中の水分が容易に水蒸気や氷に変化してしまうため、短時間で非可逆的な粘着力を示すのが一般的であり、氷点下の北極やアフリカのような過酷な環境下での応用は難しいとされていました。今回、疎水性／親水性部位、凍結防止剤、粘着性カテコール基を含む粘着性ヒドロゲルを作製するために、アクリルアミドと共重合する出発物質として、長いアルキル側鎖を持つ天然のカテコール誘導体であるウルシオール（UH）を初めて使用しました。ハイドロゲル中に分散された凍結防止剤／保湿剤グリセロール／水の二元系溶媒が、凍結防止／保温性を付与する。この共重合体の疎水性結合とUH部位からのπ-π相互作用により、機械的強度が大幅に向上しました(引張応力∼0.12MPa、ひずみ∼1100%時、靭性∼72kJ/m、圧縮応力∼6.72MPa、ひずみ90%時)。このハイドロゲルは、-45 °Cから50 °Cの範囲の温度で、様々な乾燥/湿潤の生物学的/ポリマー/セラミック/金属基材に強力に接着することができます。周囲の条件では、豚の皮膚、ガラス、およびブリキへの接着力は、それぞれ160、425、および275 N/mに達する可能性があります。45℃または50℃で30日間保存しても、ハイドロゲルは良好な柔軟性と強固な接着力を維持します。また、生体組織、ガラス、セラミック、プラスチック、ゴムなどに繰り返し接着することができます。この新規な凍結防止/加熱防止接着性ヒドロゲルは、極寒環境や高温環境、水中条件での適用が可能です。

Tough adhesive hydrogels that can tightly bond to wet tissue/polymer/ceramic/metal surfaces have great potentials in various fields. However, conventional adhesive hydrogels usually show short-term and nonreversible adhesion ability, as the water component in a hydrogel readily transforms to vapor or ice in response to fluctuation of environment temperature, hindering their applications in extreme conditions such as in freezing Arctic and roasting Africa. For the first time, urushiol (UH), a natural catechol derivative with a long alkyl side chain, is used as a starting material to copolymerize with acrylamide for fabricating adhesive hydrogels, which contain hydrophobic/hydrophilic moieties, antifreezing agent, and adhesive catechol groups. The antifreezer/moisturizer glycerol/water binary solvent dispersed in the hydrogel endows it with antifreezing/antiheating property. The hydrophobic association and π-π interaction from UH moieties of the copolymer greatly improve its mechanical strength (tensile stress: ∼0.12 MPa with strain of ∼1100%, toughness: ∼72 kJ/m, compression stress: ∼6.72 MPa at strain of 90%). The hydrogel can strongly adhere to various dry/wet biological/polymeric/ceramic/metallic substrates at temperatures ranging from -45 to 50 °C. Under ambient conditions, its adhesion force to porcine skin, glass, and tinplate may reach up to 160, 425, and 275 N/m, respectively. Even stored at -45 or 50 °C for 30 d, the hydrogel still maintains good flexibility and robust adhesion force. It also shows repeatable underwater adhesion to biological tissue, glass, ceramic, plastic, and rubber. This novel antifreezing/antiheating adhesive hydrogel may be applied in extremely cold or hot environments and in underwater conditions.