ナタネ花粉-MoSバイオハイブリッド触媒による光触媒的バクテリア不活性化。相乗効果と不活化機構の解明

Photocatalytic Bacterial Inactivation by a Rape Pollen-MoS Biohybrid Catalyst: Synergetic Effects and Inactivation Mechanisms.

• Kemeng Xiao
• Tianqi Wang
• Mingzhe Sun
• Aamir Hanif
• Qinfen Gu
• Bingbing Tian
• Zhifeng Jiang
• Bo Wang
• Hongli Sun
• Jin Shang
• Po Keung Wong

抄録

ナタネ花粉を炭化させた欠陥MoSナノシートを内包した新規かつ効率的な3次元バイオハイブリッド光触媒を作製し、水の殺菌に適用した。その結果、ナタネ花粉-MoS(PM)バイオハイブリッドは、優れた分散性、高い安定性、効率的な電荷担体分離・移動能を示し、異なる光源下で様々な水性細菌に対する光触媒の不活性化性能が非常に向上した。本研究では、その不活性化機構を系統的に検討した。細菌の不活化には、電子、正孔、活性酸素（-O、-OH）などの活性種（RS）が大きな役割を果たしていることがわかった。細菌の抗酸化システムは、不活化の初期段階でPMバイオハイブリッドから光生成したRSを除去することで自己防御能力を発揮した。RSsの蓄積に伴い、細胞膜と膜関連機能が破壊され、細胞エンベロープが崩壊し、その後の細胞呼吸とATP合成能力が失われることが示唆された。顕微鏡写真では、細菌の膜の破壊がさらに確認された。膜バリアを失った後、侵入したRSによる細胞質タンパク質や脂質の酸化が容易に起こった。最後に、DNAとRNAの漏出は細菌の不可逆的な死を告げるものであった。これらの結果から、細菌の不活化は膜の破断から始まり、その後、細胞内物質の酸化と漏出が起こることが示唆されました。本研究は、高性能光触媒を作製するための半導体と地球に豊富に存在する生体材料との組み合わせに新たな知見を与えただけでなく、光触媒細菌の不活化のメカニズムを深く解明した。

A novel and efficient 3D biohybrid photocatalyst, defective MoS nanosheets encapsulated carbonized rape pollen, was fabricated and applied to water disinfection. The rape pollen-MoS (PM) biohybrid showed excellent dispersibility, high stability, and efficient charge-carrier separation and migration ability, resulting in the highly enhanced photocatalytic inactivation performance toward various waterborne bacteria under different light sources. The inactivation mechanisms were systematically investigated. Reactive species (RSs), including electrons, holes, and reactive oxygen species (•O and •OH), played major roles in inactivating bacteria. The antioxidant system of bacteria exhibited a self-protection capacity by eliminating the photogenerated RSs from PM biohybrid at the early stage of inactivation. With the accumulation of RSs, the cell membrane and membrane-associated functions were destroyed, as suggested by the collapse of cell envelope and subsequent loss of cell respiration and ATP synthesis capacity. The microscopic images further confirmed the destruction of the bacterial membrane. After losing the membrane barrier, the oxidation of cytoplasmic proteins and lipids caused by invaded RSs occurred readily. Finally, the leakage of DNA and RNA announced the irreversible death of bacteria. These results indicated that the bacterial inactivation began with the membrane rupture, followed by the oxidation and leakage of intracellular substances. This work not only provided a new insight into the combination of semiconductors with earth-abundant biomaterials for fabricating high-performance photocatalysts, but also revealed the underlying mechanisms of photocatalytic bacterial inactivation in depth.