プラズモニックナノキャビティにおける結晶-ファセット制御を用いた光学的に駆動される原子マイグレーションの制御

Controlling Optically-Driven Atomic Migration Using Crystal-Facet Control in Plasmonic Nanocavities.

• Angelos Xomalis
• Rohit Chikkaraddy
• Eitan Oksenberg
• Ilan Shlesinger
• Junyang Huang
• Erik C Garnett
• A Femius Koenderink
• Jeremy J Baumberg

抄録

プラズモニックナノ構造体は、量子エミッタから医療用イメージングやバイオセンシングまでの用途で光を閉じ込めるために広く利用されています。しかし、金属ナノ粒子の表面を使用して極端な近接場閉じ込めにアクセスすると、低強度であっても光から永久的な構造変化を誘発することがよくあります。ここでは、結晶のファセットとその原子境界を利用して、ファセット面に沿って、あるいはファセット面間での原子のホッピングを防ぐための、堅牢でシンプルな技術を報告する。このような原子の再構成を乱すX線や電子顕微鏡を使わずに、弾性・非弾性光散乱を用いて結晶の習性の影響を解明する。球状ナノ粒子の複数の原子ステップや浅いファセット曲率と比較して、ファセット間の角度が急峻な｛１００｝ファセットでは、安定性が明らかに向上していることがわかった。原子ホッピングを避けることで、帯電とアダトム結合の影響を回避しながら、ラマン断面が低い分子でのラマン散乱が可能になり、長時間の測定でもラマン散乱が可能になります。これらのナノ構造は、ナノスケールの表面科学、光触媒作用、分子エレクトロニクスにおける動的再構成を光学的に調べることを可能にします。

Plasmonic nanoconstructs are widely exploited to confine light for applications ranging from quantum emitters to medical imaging and biosensing. However, accessing extreme near-field confinement using the surfaces of metallic nanoparticles often induces permanent structural changes from light, even at low intensities. Here, we report a robust and simple technique to exploit crystal facets and their atomic boundaries to prevent the hopping of atoms along and between facet planes. Avoiding X-ray or electron microscopy techniques that perturb these atomic restructurings, we use elastic and inelastic light scattering to resolve the influence of crystal habit. A clear increase in stability is found for {100} facets with steep inter-facet angles, compared to multiple atomic steps and shallow facet curvature on spherical nanoparticles. Avoiding atomic hopping allows Raman scattering on molecules with low Raman cross-section while circumventing effects of charging and adatom binding, even over long measurement times. These nano-constructs allow the optical probing of dynamic reconstruction in nanoscale surface science, photocatalysis, and molecular electronics.