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Langmuir.2020 Jul;doi: 10.1021/acs.langmuir.0c01004.Epub 2020-07-16.

中性DOPC小胞の膜剛性に対する外部NaCl塩の影響

Influence of external NaCl salt on membrane rigidity of neutral DOPC vesicles.

  • Judith U De Mel
  • Sudipta Gupta
  • Rasangi M Perera
  • Ly T Ngo
  • Piotr Zolnierczuk
  • Markus Bleuel
  • Sai Venkatesh Pingali
  • Gerald J Schneider
PMID: 32672981 DOI: 10.1021/acs.langmuir.0c01004.

抄録

塩化ナトリウム(NaCl)は、生物学的にも生物学的にも水環境では非常に一般的な分子である。いずれの場合も、イオン強度の変化は避けられません。このような摂動によって生じる浸透圧の変化に加えて、一価イオンであるNaとClの相互作用、特にリン脂質膜の中性頭部基との相互作用が膜剛性を変化させるほどの影響力を持つかどうかについては、まだ完全には解明されていない。本研究では、外部塩濃度の増加に伴うDOPCベシクルの流動相中での中性頭部基との相互作用を調べた。塩濃度が高くなると、ニュートロンスピンエコー分光法(NSE)から曲げ剛性が増加し、小角X線散乱法(SAXS)から二重層厚さが増加することが観測された。膜の起伏、脂質の尾部運動、小胞の並進拡散を区別するために、異なるモデルを比較した。すべてのモデルは、1.3倍から3.6倍の曲げ剛性の増加を示した。我々は、t > 10 nsまで、そしてQ > 0.07 Åの場合でも、観測されたNSE緩和スペクトルが小胞の並進拡散の影響を受けていることを実証した。t < 5 nsでは、脂質の尾部運動が中間動的構造因子を支配している。塩の濃度が増加すると、この寄与は減少する。その結果、Zilman-Granekの限られた時間窓の中で剛性が物理的に意味を持つことを明らかにした。

Sodium chloride (NaCl) is a very common molecule in biotic and abiotic aqueous environments. In both cases, varia-tion of ionic strength is inevitable. In addition to the osmotic variation posed by such perturbations the question of whether the interactions of monovalent ions Na and Cl ,especially with the neutral head groups of phospholipids membranes are impactful enough to change the membrane rigidity is still not entirely understood. We investigated the dynamics of DOPC vesicles with zwitterionic neutral headgroups in the fluid phase with increasing external salt concentration. At higher salt concentrations, we observe an increase in bending rigidity from neu-tron spin echo spectroscopy (NSE) and an increase in bilayer thickness from small-angle X-ray scattering (SAXS). We compared different models to distinguish membrane undulations, lipid tail motions and the translational diffusion of the vesicles. All the models indicate an increase in bend-ing rigidity by a factor of 1.3 to 3.6. We demonstrate that even down to t > 10 ns, and for Q > 0.07 Å the observed NSE relaxation spectra are influenced by translational diffusion of the vesicles. For t < 5 ns, the lipid tail motion dominates the intermediate dynamic structure factor. As the salt concen-tration increases this contribution diminishes. We introduced a time-dependent analysis for the bending rigidity that highlights only a limited Zilman-Granek time window where the rigidity is physically meaningful.