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ホールリーグラフェンナノ粒子化合物の合成
Synthesis of Holey Graphene Nanoparticle Compounds.
PMID: 32672929 DOI: 10.1021/acsami.0c09394.
抄録
sp2ナノカーボンのバルクスケール合成は、一般的に、還元的なステップを経て黒鉛から酸化黒鉛を得るための広範な化学酸化によって生成されてきました。過酷なランダムプロセスで生成された材料は、望ましい物理的特性を失います。sp2共役の損失は、長距離の電子輸送と電子バンド操作のための可能性を阻害する。ここでは、金属を含むナノ粒子と電子的にハイブリッド化されたナノパターン化されたホーリーグラフェン(HG)材料を提示する。以前に開発されたCOF-5テンプレートパターニングを介した高次熱分解性黒鉛（HOPG）の酸化的プラズマエッチングは、電極触媒アプリケーションとナノコンポジットのバンド構造工学への基礎的な研究のためのバルクスケールの材料を得ることができます。我々は、金属を含むナノ粒子を還元剤なしで金属前駆体に依存した方法でパターン化されたホール内に成長させる幅広い能力（Ag、Au、Cu、Ni）を確立した。グラフェンナノ粒子化合物(GNC)は、金属に依存した価数帯構造の変化を示す。密度汎関数理論(DFT)を用いた研究から、無荷電状態の金属の選択性、価電子帯への金属の寄与、表面への取り込みよりもナノ粒子の埋め込みの方が優先されることが明らかになった。Ni-GNCはアルカリ性媒体(1M KOH)中で酸素発生反応(OER)に活性を示す。電気触媒活性は10,000mA/mgを超え、2時間の連続運転で安定性があり、Tafelスロープを介してNi(OH)2ベースの触媒と速度論的に一致している。
Bulk scale syntheses of sp2 nanocarbon have typically been generated by extensive chemical oxidation to yield graphite oxide from graphite followed by a reductive step. Materials generated via harsh random processes lose desirable physical characteristics. Loss of sp2 conjugation inhibits long range electronic transport and the potential for electronic band manipulation. Here we present a nanopatterned holey graphene (HG) material electronically hybridized with metal containing nanoparticles. Oxidative plasma etching of highly ordered pyrolytic graphite (HOPG) via previously developed COF-5 templated patterning yields bulk scale material for electrocatalytic applications and fundamental investigations into band structure engineering of nanocomposites. We establish broad ability (Ag, Au, Cu, and Ni) to grow metal containing nanoparticles in patterned holes in a metal precursor dependent manner without reducing agent. Graphene nanoparticle compounds (GNCs) show metal contingent changes in valence band structure. Density functional theory (DFT) investigations reveal preferences for uncharged metal states, metal contributions to the valence band, and embedding of nanoparticles over surface incorporation. Ni-GNCs show activity for oxygen evolution reaction (OER) in alkaline media (1 M KOH). Electrocatalytic activity exceeds 10,000 mA/mg of Ni, stability for two hours of continuous operation, and is kinetically consistent via Tafel slope with Ni(OH)2 based catalysis.