フェライト/二炭による有機汚染物質の分解。強力な中間酸化性鉄種の生成が促進された

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Water Res..2020 Jun;183:116054. S0043-1354(20)30591-1. doi: 10.1016/j.watres.2020.116054.Epub 2020-06-23.

フェライト/二炭による有機汚染物質の分解。強力な中間酸化性鉄種の生成が促進された

Degradation of organic pollutants by ferrate/biochar: Enhanced formation of strong intermediate oxidative iron species.

Shi-Qi Tian
Lu Wang
Yu-Lei Liu
Jun Ma

PMID: 32668351 DOI: 10.1016/j.watres.2020.116054.

抄録

バイオチャーは、土壌改良、カーボンシンク、徐放性肥料、吸着剤として注目されているが、その中でも特に注目されているのが、スルファメトキサゾール(SMX)を含む11種類の市販バイオチャーである。ここでは、市販されている11種類の生炭のうち、3種類の生炭がスルファメトキサゾール（SMX）のフェライト酸化を促進することを明らかにした。バイオ炭の添加により、5種類の有機汚染物質（抗生物質、医薬品、パーソナルケア製品など）の酸化率が3〜14倍に、全有機炭素（TOC）除去率が2.4〜8倍に増加した。ラジカル消去実験、電子スピン共鳴(ESR)分析及びプローブ化合物(スルホキシド)酸化実験の結果、酸化反応にはラジカルは含まれていないが、中間鉄種(Fe(IV)及びFe(V)が関与していることがわかった。バイオ炭上の酸化還元活性部位（フェノール性水酸基）はフェライトと電子シャトルとして相互作用し、電子移動を介して中間鉄種の生成を促進することがわかった。中間鉄種は、有機汚染物質と相互作用してその変質を促進するだけでなく、バイオ炭の物理構造を破壊（酸化）し、表面積と細孔容積を拡大させた。使用済みバイオ炭の表面積と細孔容積の増大は、吸着能力の向上につながりました。フェライト/バイオ炭は、新興の有機汚染物質の除去に加え、実水中のTOCを8.7〜31.6%除去し、20種類の塩素系消毒副生成物(DBP)の生成電位を9.2〜23.9%低下させました。

Biochar draws increasing attention as soil amendment, carbon sink, slow-release fertilizer, and adsorbent. Herein, it was interesting to find out that among 11 kinds of commercial biochar, 3 of them facilitated ferrate oxidation of sulfamethoxazole (SMX). With the addition of biochar, oxidation rates of 5 kinds of organic pollutants (including antibiotics, pharmaceuticals, and personal care product) increased by 3-14 times, and the total organic carbon (TOC) removal ratio increased by 2.4-8 times. Radical scavenging experiment, electron spin resonance (ESR) analysis, and probe compound (sulfoxide) oxidation experiment showed that no radical but intermediate iron species [Fe(IV) and Fe(V)] participated in the oxidation reactions. Redox-active moieties (phenolic hydroxyl) on biochar interact with ferrate as electron shuttle and enhance the formation of intermediate iron species through electron transfer. The intermediate iron species not only interacted with organic pollutants and accelerated their transformation, but also corrupted (oxidized) the physical structure of biochar and expanded its surface area and pore volume. Increase of surface area and pore volume of the spent biochar in turn resulted in the improved adsorption capacity. In addition to eliminating emerging organic pollutants, ferrate/biochar removed 8.7%-31.6% of TOC in authentic water and decreased the formation potential of 20 kinds of chlorinated disinfection by-products (DBPs) by 9.2%-23.9%.