アンモニア製造のための高選択的かつ活性なメタルフリー触媒

A highly selective and active metal-free catalyst for ammonia production.

• Chengyu Xing
• Chenyu Wu
• Yurui Xue
• Yingjie Zhao
• Lan Hui
• Huidi Yu
• Yuxin Liu
• Qingyan Pan
• Yan Fang
• Chao Zhang
• Danyan Zhang
• Xi Chen
• Yuliang Li

抄録

本研究では、炭素繊維表面に単層/低層の結晶性フッ素樹脂膜(cFGDY)をその場で成長させるための表面誘導法を開発した。走査透過型電子顕微鏡(SEM/TEM),高分解能電子顕微鏡(HRTEM),コンピュータシミュレーション,選択領域電子回折(SAED),X線光電子分光法(XPS),ラマン分光法により、cFGDYの結晶化構造を直接確認した。その結果、cFGDYはユニークな構造を持つメタルフリー電極触媒であり、常温・常圧下で窒素・水から効率よくアンモニアを生成し、中性条件下で高いNH3生成率とファラデー効率を達成する優れた性能を有していることを示した。本研究は、高選択的かつ活性な窒素還元のための化学的・電子的構造を決定した効率的な触媒システムを提供し、新規メタルフリー触媒の開発に向けた有望なプラットフォームとしての役割を果たす。

We report a facile surface-induced method for the in situ growth of single-/few-layered crystalline fluorographdiyne film on the surface of carbon fibers (cFGDY). The crystallized structure of cFGDY was directly confirmed by the scanning/transmission electron microscopy (SEM/TEM), high-resolution TEM (HRTEM) and computer simulation, selected area electron diffraction (SAED), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Raman spectroscopy. cFGDY showed a 9-fold stacking mode. Our results show that cFGDY is a metal-free electrocatalyst with unique structure and excellent performance for ammonia production from nitrogen and water efficiently at room temperature and ambient pressure, achieving a high NH3 production rate and Faraday efficiency in neutral conditions. This work provides an efficient catalyst system with determined chemical and electronic structures for highly selective and active nitrogen reduction, serving as a promising platform towards the development of novel metal-free catalysts.