火山粒子にNOが反応的に取り込まれる。大気中のHONOの発生源となる可能性がある

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J Environ Sci (China).2020 Sep;95:155-164. S1001-0742(20)30123-6. doi: 10.1016/j.jes.2020.03.042.Epub 2020-05-04.

火山粒子にNOが反応的に取り込まれる。大気中のHONOの発生源となる可能性がある

Reactive uptake of NO on volcanic particles: A possible source of HONO in the atmosphere.

Manolis N Romanias
Yangang Ren
Benoit Grosselin
Véronique Daële
Abdelwahid Mellouki
Pavla Dagsson-Waldhauserova
Frederic Thevenet

PMID: 32653175 DOI: 10.1016/j.jes.2020.03.042.

抄録

アイスランドの天然火山粒子の5つの試料について、二酸化窒素(NO)の不均一分解を調べた。実験室での実験は、被覆壁流管(CWFT)を用いて模擬大気条件で行った。CWFT反応器には、青色光窒素酸化物分析装置(NO分析装置)と長光吸収光光度計(LOPAP)を接続し、それぞれNO, NO及びHONOの濃度をリアルタイムでモニターした。暗所及び周囲の相対湿度条件下では、NOの定常取り込み係数は、マグマ組成の違いや表面のOH基の密度に関連した形態的な変化に起因していると考えられる。また、模擬太陽光の照射により、NOの取り込み係数は3倍に増加し、ダスト表面で光誘起過程が生じていることを示した。さらに、NOとHONOの生成物収率を暗所と模擬太陽光の両方の条件で測定した。その結果、相対湿度がガス状生成物の分布に影響を与え、ガス状のHONOの生成を促進することがわかった。また、本研究で得られた知見を裏付ける詳細な反応機構が提案された。また、大気への影響については、火山塵嵐時や火山噴火後には、火山粒子上でのNOの分解とそれに伴うHONOの生成が重要であることが示唆されました。

The heterogeneous degradation of nitrogen dioxide (NO) on five samples of natural Icelandic volcanic particles has been investigated. Laboratory experiments were carried out under simulated atmospheric conditions using a coated wall flow tube (CWFT). The CWFT reactor was coupled to a blue light nitrogen oxides analyzer (NO analyzer), and a long path absorption photometer (LOPAP) to monitor in real time the concentrations of NO, NO and HONO, respectively. Under dark and ambient relative humidity conditions, the steady state uptake coefficients of NO varied significantly between the volcanic samples probably due to differences in magma composition and morphological variation related with the density of surface OH groups. The irradiation of the surface with simulated sunlight enhanced the uptake coefficients by a factor of three indicating that photo-induced processes on the surface of the dust occur. Furthermore, the product yields of NO and HONO were determined under both dark and simulated sunlight conditions. The relative humidity was found to influence the distribution of gaseous products, promoting the formation of gaseous HONO. A detailed reaction mechanism is proposed that supports our experimental observations. Regarding the atmospheric implications, our results suggest that the NO degradation on volcanic particles and the corresponding formation of HONO is expected to be significant during volcanic dust storms or after a volcanic eruption.