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コロイダル有機-無機ハイブリッドペロブスカイトナノ結晶からの高円偏光発光を達成するための戦略
Strategies to Achieve High Circularly Polarized Luminescence from Colloidal Organic-Inorganic Hybrid Perovskite Nanocrystals.
PMID: 32644773 DOI: 10.1021/acsnano.0c03418.
抄録
キラル配位子を有するコロイド状メタルハライドペロブスカイトナノ結晶（NC）は、高いフォトルミネッセンス量子効率、大きなスピン軌道結合、有機配位子の選択と組成による広範な可変性など、多くの利点があるため、円偏光発光（CPL）光源として優れた候補となっています。しかし、偏光発光の制御性の高い発光を実現することは困難な課題です。ここでは、キラルな表面配位子を用いた室温でのコロイド状の臭化ホルマミジニウム鉛(FAPbBr3)NCから高いCPL応答を達成するための戦略を開発した。最初に、我々は、FAPbBr3 NCの合成中に、典型的な配位子（オレイルアミン）の一部を短いキラル配位子（（R）-2-オクチルアミン）で置き換えることで、平均発光対称性のg-ファクター、glum = 6.8×10-2で高いCPLをもたらす小さくて単分散のNCが得られることを示しています。私たちの知る限りでは、これは室温でこれまでに報告されているペロブスカイト材料の中で最高であり、以前に報告されているコロイド状のCsPbClxBryI3-x-y NCと比較して約10倍の改善を表しています。NCを光電子やスピントロニクスに応用するためには、キラルリガンドを除去してCPLシグナルを消滅させる精製が必要である。この問題を回避するために、我々はまた、異なるキラル配位子、(R-/S-)メチルベンジルアンモニウムブロマイドを使用して、平均glum = ±1.18 × 10-2でCPLを誘導するポスト合成配位子処理を開発した。メチルベンジルアンモニウムは他の表面リガンドと比較して非常にコンパクトであるため、この後合成法は長距離電荷輸送にも適している。室温での高CPLとグルムの実証は、コロイドNCベースのスピントロニクスを実証するためのルートを示唆している。
Colloidal metal halide perovskite nanocrystals (NCs) with chiral ligands are outstanding candidates as a circularly polarized luminescence (CPL) light source due to many advantages such as high photoluminescence quantum efficiency, large spin-orbit coupling, and extensive tunability via composition and choice of organic ligands. However, achieving pronounced and controllable polarized light emission remains challenging. Here, we develop strategies to achieve high CPL responses from colloidal formamidinium lead bromide (FAPbBr3) NCs at room temperature using chiral surface ligands. First, we show that replacing a portion of typical ligands (oleylamine) with short chiral ligands ((R)-2-octylamine) during FAPbBr3 NC synthesis results in small and monodisperse NCs which yield high CPL with average luminescence dissymmetry g-factor, glum = 6.8 × 10-2. To the best of our knowledge, this is the highest among reported perovskite materials at room temperature to date and represents around 10-fold improvement over the previously reported colloidal CsPbClxBryI3-x-y NCs. In order to incorporate NCs into any optoelectronic or spintronic application, the NCs necessitate purification which removes a substantial amount of the chiral ligands and extinguishes the CPL signals. To circumvent this issue, we also developed a post-synthetic ligand treatment using a different chiral ligand, (R-/S-)methylbenzylammonium bromide, which also induces a CPL with an average glum = ±1.18 × 10-2. This post-synthetic method is also amenable for long range charge transport since methylbenzylammonium is quite compact in relation to other surface ligands. Our demonstrations of high CPL and glum from both as-synthesized and purified perovskite NCs at room temperature suggest a route to demonstrate colloidal NC based spintronics.