ナノ秒レーザー加工によるITO上の金ナノ粒子単分子膜のバイオ触媒化

Nanosecond Laser-Fabricated Monolayer of Gold Nanoparticles on ITO for Bioelectrocatalysis.

• Vivek Pratap Hitaishi
• Ievgen Mazurenko
• Anjali Vengasseril Murali
• Anne de Poulpiquet
• Gaëlle Coustillier
• Philippe Delaporte
• Elisabeth Lojou

抄録

レドックス酵素は、様々な電極触媒をベースとしたデバイスの生体触媒として想定されています。生体電気化学の制約要因の中で、酵素と酵素の隣接相互作用が電極触媒作用に及ぼす影響については、これまでほとんど研究されてこなかったが、本研究では、酵素と酵素の隣接相互作用が電極触媒作用に及ぼす影響について報告する。本研究では、電極上の活性と酵素密度の関係を決定することを最終目標として、レーザーアブレーションにより調製した金ナノ粒子の詳細な研究を報告する。酸化インジウムスズ支持体上に堆積したナノメートル金膜とのナノ秒レーザー相互作用を用いて、安定化剤を含まない金ナノ粒子（AuNP）を生成した。AuNPのサイズとカバレッジ、および総幾何学的表面対電気活性表面の包括的な分析は、処理された金層の厚さの関数として提供されています。顕微鏡と電気化学を用いて、大気中および電解質中でのAuNPベースの電極の長期安定性を実証した。レーザー処理によって形成されたAuNPは、次にチオール化学によって修飾され、その電気化学的挙動が酸化還元プローブを用いて試験される。最後に、2つの酵素、すなわちビリルビンオキシダーゼとsラッカーゼの場合の酵素吸着と生体電気触媒作用を評価する。これらの酵素は帯電した表面上で異なる挙動を示すことから、レーザー処理したAuNPの生体電気触媒作用の有効性を実証することが可能となった。

Redox enzymes can be envisioned as biocatalysts in various electrocatalytic-based devices. Among factors that play roles in bioelectrochemistry limitations, the effect of enzyme-enzyme neighboring interaction on electrocatalysis has rarely been investigated, although critical . We report in this work an in-depth study of gold nanoparticles prepared by laser ablation in the ultimate goal of determining the relationship between activity and enzyme density on electrodes. Nanosecond laser interaction with nanometric gold films deposited on indium tin oxide support was used to generate gold nanoparticles (AuNPs) free from any stabilizers. A comprehensive analysis of AuNP size and coverage, as well as total geometric surface vs. electroactive surface is provided as a function of the thickness of the treated gold layer. Using microscopy and electrochemistry, the long-term stability of AuNP-based electrodes in the atmosphere and in the electrolyte is demonstrated. AuNPs formed by laser treatment are then modified by thiol chemistry and their electrochemical behavior is tested with a redox probe. Finally, enzyme adsorption and bioelectrocatalysis are evaluated in the case of two enzymes, i.e., the bilirubin oxidase and the s laccase. Behaving differently on charged surfaces, they allow demonstrating the validity of laser treated AuNPs for bioelectrocatalysis.

Copyright © 2020 Hitaishi, Mazurenko, Vengasseril Murali, de Poulpiquet, Coustillier, Delaporte and Lojou.