高強度、形状記憶性、抗炎症分子吸着能を有する複数の水素結合強化ハイドロゲル

Multiple Hydrogen Bonds-Reinforced Hydrogels with High Strength, Shape Memory, and Adsorption Anti-Inflammatory Molecules.

• Xuefeng Li
• Xueyin Peng
• Rongzhe Li
• Yikun Zhang
• Zuifang Liu
• Yiwan Huang
• Shijun Long
• Haiyan Li

抄録

多重水素結合（H-bond）ハイドロゲルの研究が徐々に注目を集めている。本論文では、多重水素結合強化ポリ(アクリルアミド-コ-2-ビニル-4,6-ジアミノ-2-ビニル-1,3,5-トリアジン)/タンニン酸(P(Am-co-VDT)/TA)ヒドロゲルを調製した。その結果、調製されたヒドロゲルは、２種類のＨ-結合の架橋領域を有することが示唆された。ポリマー鎖上のジアミノトリアジン（ＤＡＴ）部位とＴＡピロガロール／カテコール基との間に形成されるＨ-結合の「ソフト」領域と、ＤＡＴ部位がそれ自身との間に形成されるＨ-結合の「ハード」領域である。ハード架橋領域は、ソフト領域よりも有意に高い活性化エネルギーを示す。このようなソフトとハードの二重の物理的架橋ネットワークは、相乗的にP(Am-co-VDT)/TAハイドロゲルの機械的特性を劇的に向上させます（引張強度は2.34MPa、破断伸度は410％）。複数の水素結合により、ハイドロゲルは良好なpH感度を有し、数分以内に形状記憶への応答が速い。また、このハイドロゲルは、特定の空間的に配置された化学組成を有する抗炎症剤ジクロフェナクナトリウムなどの分子を物理的に吸着する能力を有している。これらのハイドロゲルは、機械的強度が高く、形状記憶性に優れ、抗炎症剤の吸着能力が高いことから、バイオメディシン、組織工学、医療材料などの分野での応用が期待されています。

The research on multiple hydrogen bonds (H-bonds) hydrogels have gradually aroused wide interest. In this paper, a multiple H-bonds-reinforced poly(acrylamide-co-2-vinyl-4,6-diamino-2-vinyl-1,3,5-triazine)/tannic acid (P(Am-co-VDT)/TA) hydrogels are prepared. The results suggest that the prepared hydrogel has two types of H-bonds crosslinking regions: A "soft" region of H-bonds between the diaminotriazine (DAT) moieties on the polymer chains and the TA pyrogallol/catechol groups, and a "hard" region of H-bonds forming by DAT moieties with itself. The hard crosslinking region exhibits significantly higher activation energy than the soft region. Such soft and hard dual physically crosslinked networks dramatically enhance the mechanical properties of P(Am-co-VDT)/TA hydrogels in a synergistic manner (tensile strength is 2.34 MPa, elongation at break is 410%). Due to the multiple hydrogen bonds, the hydrogel has good pH sensitivity and rapid response to shape memory within a few minutes. In addition, the hydrogels have the capacity of physical adsorption of the anti-inflammatory drug diclofenac sodium and other molecules with a specific spatially arranged chemical composition. These hydrogels with high mechanical strength, excellent shape memory behavior, and capacity of adsorption of anti-inflammatory drug could be attractive candidates for applications in the fields of biomedicine, tissue engineering, and medical materials.

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