粒状活性炭への吸着による硝化尿からの医薬品の除去

Removal of pharmaceuticals from nitrified urine by adsorption on granular activated carbon.

• Isabell Köpping
• Christa S McArdell
• Ewa Borowska
• Marc A Böhler
• Kai M Udert

抄録

尿の硝化と蒸留により、高濃度の肥料溶液中のすべての栄養素を回収することができます。しかし、尿と一緒に排泄された医薬品は、この2つの工程では一部しか除去されない。持続的で安全な施用のためには、より広範囲の医薬品の除去が必要である。尿貯蔵、硝化、蒸留の過程で既に発生している医薬品の除去を強化するためには、粒状活性炭（GAC）を用いた吸着塔を処理系に組み込むことが考えられる。我々は、11種類の指標医薬品のGACへの吸着性を調べるためのパイロットスケール試験を実施した。薬剤を添加したプレフィルター・硝化尿約1,000Lを、粒径の異なる2つの流路型GACカラムで74日間処理した。これらのカラムの性能を、ブレークスルーまでの処理ベッド量と炭素使用率を計算することで比較した。スパイクされた医薬品は、カンデサルタン、カルバマゼピン、クラリスロマイシン、ジクロフェナク、エムトリシタビン、ヒドロクロロチアジド、イルベサルタン、メトプロロール、N-アセチルスルファメトキサゾール、スルファメトキサゾール、トリメトプリムの 11 種類であった。最も短い空床接触時間（EBCT）25分では、実験開始直後に両カラムともに即時のブレークスルーが観察された。天然有機物(NOM)との強い競合により、EBCTが25分では薬剤除去率が低いことが考えられた。EBCTが70, 92, 115分では、660本以上のベッドボリュームを微細なGACを用いたカラムでブレークスルーするまで処理することができた。最も早いブレークスルーはカンデサルタンとクラリスロマイシンで観察された。粗いGACでは、ファインGACと比較して半分の量しか処理できなかった。細かいGACでの遅いブレークスルーの理由は、粒子内拡散経路の長さが小さいことであると考えられる。265nmでのDOCとUV吸光度測定は、両方のパラメータが医薬品のブレークスルーのための指標として使用できることを示した。医薬品およびDOCとは対照的に、栄養化合物であるアンモニウム、硝酸塩、リン酸塩、カリウムおよび硫酸塩は有意に除去されなかった。文献値との比較から、中央集権的な排水処理場に排出して処理するのではなく、尿を現場で処理した場合、ヒトの排泄物から医薬品を除去するのに必要なGACの量は2桁近く減少する可能性があることが示唆された。

Nitrification and distillation of urine allow for the recovery of all nutrients in a highly concentrated fertilizer solution. However, pharmaceuticals excreted with urine are only partially removed during these two process steps. For a sustainable and safe application, more extensive removal of pharmaceuticals is necessary. To enhance the pharmaceutical removal, which is already occurring during urine storage, nitrification and distillation, an adsorption column with granular activated carbon (GAC) can be included in the treatment train. We executed a pilot-scale study to investigate the adsorption of eleven indicator pharmaceuticals on GAC. During 74 days, we treated roughly 1000 L of pre-filtered and nitrified urine spiked with pharmaceuticals in two flow-through GAC columns filled with different grain sizes. We compared the performance of these columns by calculating the number of treated bed volumes until breakthrough and carbon usage rates. The eleven spiked pharmaceuticals were candesartan, carbamazepine, clarithromycin, diclofenac, emtricitabine, hydrochlorothiazide, irbesartan, metoprolol, N-acetylsulfamethoxazole, sulfamethoxazole and trimethoprim. At the shortest empty bed contact time (EBCT) of 25 min, immediate breakthrough was observed in both columns shortly after the start of the experiments. Strong competition by natural organic material (NOM) could have caused the low pharmaceutical removal at the EBCT of 25 min. At EBCTs of 70, 92 and 115 min, more than 660 bed volumes could be treated until breakthrough in the column with fine GAC. The earliest breakthrough was observed for candesartan and clarithromycin. On coarse GAC, only half the number of bed volumes could be treated until breakthrough compared to fine GAC. The probable reason for the later breakthrough with fine GAC is the smaller intraparticle diffusive path length. DOC and UV absorbance measurements at 265 nm indicated that both parameters can be used as indicators for the breakthrough of pharmaceuticals. In contrast to pharmaceuticals and DOC, the nutrient compounds ammonium, nitrate, phosphate, potassium and sulfate were not removed significantly. A comparison with literature values suggests that the amount of GAC needed to remove pharmaceuticals from human excreta could be reduced by nearly two orders of magnitude, if urine were treated on site instead of being discharged and treated in a centralized wastewater treatment plant.

© 2020 The Authors.