In Situ Recovery(ISR)による浸出中のU崩壊連鎖の娘元素の移動性。デジタルオートラジオグラフィーからの新たな知見

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J Environ Radioact.2020 Sep;220-221:106274. S0265-931X(19)30465-5. doi: 10.1016/j.jenvrad.2020.106274.Epub 2020-05-18.

In Situ Recovery(ISR)による浸出中のU崩壊連鎖の娘元素の移動性。デジタルオートラジオグラフィーからの新たな知見

Mobility of daughter elements of U decay chain during leaching by In Situ Recovery (ISR): New insights from digital autoradiography.

A Angileri
P Sardini
D Beaufort
G Amiard
M F Beaufort
J Nicolai
M Siitari-Kauppi
M Descostes

PMID: 32560879 DOI: 10.1016/j.jenvrad.2020.106274.

抄録

透水性の高い堆積岩では、一般的に地上レベルでの環境への影響は限られていると考えられていますが、原位置浸出技術（ISR-In-Situ Recovery）によるUの抽出が行われています。重要なのは、この抽出方法は、工場の尾鉱や廃石を発生させないことである。しかし、地下では、帯水層中のUの娘系元素は母岩中に微量に含まれているため、その結果はよく知られていない。したがって、これらの元素の原位置での移動性を理解することは、依然として課題となっている。本研究では、6ヶ月間のISR実験の前後に採取した2つの試料（モンゴル、デュランウル）について、アルファ粒子のデジタルオートラジオグラフィ法（DA）、バルクアルファ分光法、及び補完的な石油学的観察法を用いて研究を行った。これらの手法により、浸出の前後で、放射能は変質した微多孔質のFe-Ti酸化物に集中していることが明らかになった。Uの娘元素のほとんどは浸出後も岩石中に閉じ込められたままである。本研究では、ウラン浸出後もFe-Ti酸化物のα放射能が高いままであること、新鮮な岩石のThからPoの娘元素(Raを含む)に対するU系列の初期の世俗的平衡が、浸出後も維持されていることを確認した。これらの知見は、より系統的な研究によって確認されるべきものであるが、浸出水中のウラン娘元素濃度が低い理由を説明する潜在的なメカニズムをすでに明らかにしている。

In highly permeable sedimentary rock formations, U extraction by in-situ leaching techniques (ISR - In-Situ Recovery) is generally considered to have a limited environmental impact at ground level. Significantly, this method of extraction produces neither mill tailings nor waste rocks. Underground, however, the outcome for U daughter elements in aquifers is not well known because of their trace concentrations in the host rocks. Thus, understanding the in-situ mobility of these elements remains a challenge. Two samples collected before and after six months of ISR experiments (Dulaan Uul, Mongolia) were studied with the help of a digital autoradiography technique (DA) of alpha particles, bulk alpha spectrometry, and complementary petrographic observation methods. These techniques demonstrate that before and after leaching, the radioactivity is concentrated in altered and microporous Fe-Ti oxides. Most of the daughter elements of U remain trapped in the rock after the leaching process. DA confirms that the alpha activity of the Fe-Ti oxides remains high after uranium leaching, and the initial secular equilibrium of the U series for Th to Po daughter elements (including Ra) of the fresh rocks is maintained after leaching. While these findings should be confirmed by more systematic studies, they already identify potential mechanisms explaining why the U-daughter concentrations in leaching water are low.