ナノスケールでのバイメタル混合挙動の迅速な予測

Rapid Prediction of Bimetallic Mixing Behavior at the Nanoscale.

• James Dean
• Michael J Cowan
• Jonathan Estes
• Mahmoud Ramadan
• Giannis Mpourmpakis

抄録

ナノ粒子（NP）の設計空間は、サイズ、形状、組成、化学的秩序のバリエーションを可能にする。低エネルギー構造の探索においては、この結果、ブルートフォース法ではスクリーニングできない非常に大きな探索空間が得られることになる。本研究では、任意のサイズ、形状、金属組成の安定なバイメタルNPを予測するための遺伝的アルゴリズムを開発した。この手法は、実験的な傾向と一致したナノ構造を予測し、実験的な23,196原子のFePtナノ粒子の詳細な化学秩序を、ほぼ原子単位の精度で捉えることができた。開発したスクリーニングプロセスは非常に高速で、5454個の低エネルギーバイメタルNPのデータベースを作成して解析することができます。熱力学的に安定なNPを同定することで、ナノスケールでのバイメタル混合を合理化し、金属、サイズ、温度に依存した混合挙動を明らかにした。重要なことに、我々の手法はあらゆるバイメタルNPサイズに適用可能であり、ナノスケールのシミュレーションにおける材料ギャップを埋め、バイメタルNPの安定性、混合、および詳細な化学的秩序化挙動を解明することで、実験室での実験の指針となる。

The nanoparticle (NP) design space allows for variations in size, shape, composition, and chemical ordering. In the search for low-energy structures, this results in an extremely large search space which cannot be screened by brute force methods. In this work, we develop a genetic algorithm to predict stable bimetallic NPs of any size, shape, and metal composition. Our method predicts nanostructures in agreement with experimental trends and it captures the detailed chemical ordering of an experimental 23,196-atom FePt NP with nearly atom-by-atom accuracy. Our developed screening process is extremely fast, allowing us to generate and analyze a database of 5454 low-energy bimetallic NPs. By identifying thermodynamically stable NPs, we rationalize bimetallic mixing at the nanoscale and reveal metal-, size-, and temperature-dependent mixing behavior. Importantly, our method is applicable to any bimetallic NP size, bridging the materials gap in nanoscale simulations, and guides experimentation in the lab by elucidating stability, mixing, and detailed chemical ordering behavior of bimetallic NPs.