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北部ベーリング・チュクチ海沿岸の堆積物中に含まれる天然および人為的なPAHの分離。温暖化する北極圏における輸送過程への示唆
Isolating different natural and anthropogenic PAHs in the sediments from the northern Bering-Chukchi margin: Implications for transport processes in a warming Arctic.
PMID: 32485380 DOI: 10.1016/j.scitotenv.2020.139608.
抄録
多環芳香族炭化水素（PAH）は北極圏の生態系に大きな影響を与えているが、その輸送経路や、北極圏における異なる供給源の相対的な重要性は明らかにされておらず、気候変動によってさらに複雑になると考えられる。本研究では、ベーリング・チュクチ海北部の34の表層堆積物に含まれる27のPAHを解釈した。我々は、地球化学的パラメータを用いて、発生源の配分方法（診断比、主成分分析、階層分析、正マトリックス因子化（PMF）モデルを含む）を統合し、異なる発生源の空間パターンを徐々に明らかにした。全PAH濃度(50.4～896.0ng/g dw)は、緯度の増加に伴って「丘陵」状に変化し、チュクチ海北東部で最も高いレベルのPAH濃度を示した。発がん性化合物の総BaP毒性等価商（TEQ）は1.06～33.3ng TEQ/gであった。ほとんどのPAHは、シルト含有量、全有機炭素、安定炭素同位体、黒炭素と正の相関を示した（p<0.01または0.05）。一般的には、PAHの供給源の配分法は、緯度が高くなるにつれて、PAHのペトロジェン源が増加することを明らかにした。PMFモデルでは、さらに2つのペトロジェン源(36.7%)、2つのパイロジェン源(針葉樹と化石燃料の燃焼、35.5%)、1つの原位置生物起源源(ペリレン、27.8%)に区別された。カナダ盆地縁部では、非常に高いペトロジェンのシグナルが捕捉された。これは、ボーフォート・ジャイルとの氷の漂流を介してマッケンジー川に由来する可能性があり、もう一つのペトロジェン源は、脱氷による石炭堆積物の浸食に由来する可能性がある。また、針葉樹の燃焼（Reteneに特徴づけられる）はチュクチ海北東部でのみ高い寄与を示したが、化石燃料の燃焼は異なる緯度域でも同様の寄与を示した。これらの結果から、天然のPAH類は地球温暖化の影響を受けやすい北極圏の重要な「内部発生源」であることが明らかになり、より注目されるべきである。
Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) have become the dominating burden in the Arctic ecosystems, but their transport pathways and relative importance of different sources in the Arctic remained unclear, and this would be further complicated by climate change. Here we interpreted 27 PAHs in 34 surface sediments from the northern Bering-Chukchi margin. We integrated source apportionment methods (including diagnostic ratios, principal component analysis, hierarchical analysis, and positive matrix factorization (PMF) model) together with geochemistry parameters, which reveal a gradually clear picture of the spatial patterns of different sources. The total PAH concentrations (50.4 to 896.0 ng/g dw) exhibited a "hilly" shape with the increase of latitude, showing the highest level of PAHs in the northeast Chukchi Sea. The total BaP toxic equivalent quotient (TEQ) for carcinogenic compounds was from 1.06 to 33.3 ng TEQ/g. Most PAHs showed positive correlations with silt content, total organic carbon, stable carbon isotopes and black carbon (p < 0.01 or 0.05). Generally, source apportionment methods revealed an increasing petrogenic source of PAHs with latitudes. The PMF model further differentiated two petrogenic (36.7%), two pyrogenic (softwood and fossil fuel combustion, 35.5%) and one in-situ biogenic source (Perylene, 27.8%). An extremely high petrogenic signal was captured in the Canada Basin margin, possibly originating from the Mackenzie River via ice drifting with Beaufort Gyre, while another petrogenic source may come from coal deposit erosion by deglaciation. Softwood combustion (characterized by Retene) exhibited exclusively higher contribution in the northeast Chukchi Sea and might result from the increasing wildfire in Alaska due to climate change, whereas fossil fuel combustion exhibited similar contributions across different latitudes. Our results revealed natural PAHs as important "inside sources" in the Arctic, which are highly sensitive to global warming and deserves more attention.
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