可視光/太陽光下でのg-CN/BiWO/rGOヘテロ構造複合体上でのイブプロフェンの光分解

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Sci. Total Environ..2020 Aug;731:139172. S0048-9697(20)32689-9. doi: 10.1016/j.scitotenv.2020.139172.Epub 2020-05-04.

可視光/太陽光下でのg-CN/BiWO/rGOヘテロ構造複合体上でのイブプロフェンの光分解

Photodecomposition of ibuprofen over g-CN/BiWO/rGO heterostructured composites under visible/solar light.

Shou-Heng Liu
Wen-Ting Tang

PMID: 32428754 DOI: 10.1016/j.scitotenv.2020.139172.

抄録

マイクロ波を用いたヘテロ構造の窒化炭素/酸化タングステン/還元酸化グラフェンナノコンポジット(GBR-T, T=マイクロ波照射時間)の調製を行った。調製したGBR-T光触媒は、X線回折(XRD),フーリエ変換赤外分光法(FT-IR),走査型電子顕微鏡(SEM),高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM),時間分解型フォトルミネッセンス(TRPL),窒素吸着脱離等温線を用いて同定した。これらのGBR-Tの光触媒性能は、可視光（λ＞420nm）および太陽光照射下でのイブプロフェン（IBP）の光触媒分解により評価した。その結果、可視光照射下での分解速度定数(k)は0.011minであり、最適な反応時間(60min)で約93%のIBPの光分解が達成された。これは、XRD,窒素吸着・脱離等温線及びTRPLにより、結晶化度,比表面積及び電荷移動効率の向上が確認されたことが主な要因である。この触媒の光触媒性能は、太陽光照射下でのIBPの光分解（約98.6%）でさらに向上した。電子スピン共鳴(ESR)及び液体クロマトグラフィー質量分析(LC-MS/MS)により、スーパーオキサイドラジカルとヒドロキシルラジカルがIBPの光分解において支配的な活性種であり、3つの光分解経路を経て分解中間体が形成されることが明らかになった。この研究は、再生可能エネルギーを利用して廃水中の新たな汚染物質を除去するための高度な酸化プロセスに効果的に使用できるトリプル二次元ヘテロ接合型光触媒を調製する簡単な方法を提供します。

A microwave-assisted hydrothermal preparation of heterostructured graphitic carbon nitride/bismuth tungsten oxide/reduced graphene oxide nanocomposites (denoted as GBR-T, T = microwave irradiation time) is performed. The prepared GBR-T photocatalysts are identified by employing X-ray diffraction (XRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), scanning electron microscopy (SEM), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), time-resolved photoluminescence (TRPL) and nitrogen adsorption-desorption isotherms. The photocatalytic performance of these GBR-T is evaluated by the photocatalytic degradation of ibuprofen (IBP) under the visible light (λ > 420 nm) and solar light irradiation. Among all prepared photocatalysts, ca. 93% of IBP photodegradation can be achieved with a degradation rate constant (k) of 0.011 min under visible-light irradiation upon the optimal microwave-assisted reaction time of 60 min. The improvement is primarily attributable to the higher crystallization degree, specific surface area and increased charge transfer efficiency as verified by XRD, nitrogen adsorption-desorption isotherms and TRPL, respectively. The photocatalytic performance of this catalyst is further enhanced in the photodecomposition of IBP (ca. 98.6%) under sun light irradiation. The electron spin resonance (ESR) and liquid chromatography-mass/mass spectrometry (LC-MS/MS) studies show that the superoxide radicals and hydroxyl radicals are the dominant active species in the photocomposition of IBP and degradation intermediates are formed through three probable photodegradation pathways. This investigation provides a simple way to prepare triple 2D heterojuction photocatalysts which could be effectively used in the advanced oxidation process for removal of emerging contaminants in wastewater by using renewable energy.