ウラン工場の尾鉱の地球化学的特性評価（フランス、ボワ・ノワール・リムザット）UとRaの保持を強調した

Geochemical characterization of uranium mill tailings (Bois Noirs Limouzat, France) highlighting the U and Ra retention.

• Camille Chautard
• Catherine Beaucaire
• Martine Gerard
• Régis Roy
• Sébastien Savoye
• Michael Descostes

抄録

他の金属と同様に、旧ウラン(U)鉱山からの鉱滓の管理には、関心のある放射性元素の保持を支配する地球化学的メカニズムに関する十分な知識が必要である。UとRaである。この論文では、フランスで唯一、砂質のシルト相と粘土質のシルト相を有するボワ・ノワール・リムザット鉱滓貯蔵施設(ロワール)において、これら2つの放射性元素を特徴とする支承相の研究結果を紹介する。その目的は、現在の貯留状況下でのそれぞれの移動性をよりよく理解することである。この目的のために、過去の研究と空中画像解析を組み合わせたマルチスケールのアプローチを採用し、コアの位置の選択、化学的・放射線学的分析、鉱物学的特性の評価、逐次抽出(2つの特別に開発されたプロトコル)による補足を行った。その結果、UとRaは主に粘土質シルト相に存在し、平均U濃度は243.3ppm(砂質シルト相では132.3ppm)、平均Ra質量活性は64.7Bq/g(砂質シルト相では18.0Bq/g)であった。これらの結果は、鉱石の初期Uグレード(2‰)、鉱石処理場の抽出効率(95%)、鉱化年代(305Ma)と一致している。このアプローチを採用したことで、各放射性元素について、相の種類にかかわらず、いくつかの鉱物学的トラップが存在することが明らかになりました。このように、Uの大部分はまだ第一相に閉じ込められており、処理に抵抗性があり、現在の貯蔵条件では比較的不動である（砂質シルト層では49.6%～77.8%、粘土質シルト層では27.2%～36%）。浸出したUの大部分は、主に弱い結晶化した鉄オキシ水酸化物（砂質シルト相で8.7〜42.4％、粘土質シルト相で50.9〜71.8％）と、粘土鉱物（砂質シルト相で5〜12.3％、粘土質シルト相で0.8〜11.5％）と関連している。Raについては、相の種類にかかわらず、かなりの部分がリン酸塩相に捕捉されたままであり、浸出プロセスに抵抗性があるため、貯蔵条件下では比較的不動であった（シルト質の砂質シルト相では24.4%～38.9%、粘土質シルト相では39.9%～98.9%）。順次抽出した結果、相によってRaの地球化学的性質が異なることが明らかになった。珪質砂質シルト相では、Raの大部分は主に粘土鉱物(6.4%-69.2%)と関連しており、鉄オキシ水酸化物、バライト、リン酸硫酸アルミニウム鉱物(APS) (6.4%-33.9%)との関連度は低い。粘土質シルト層では、Raの大部分は主にオキシ水酸化鉄、バライト又はAPS(6.4%-53.3%)と関連しており、粘土鉱物(0.4%-6.8%)はそれ以下の範囲であった。浸出プロセスでは、これらの各相のRa保持への寄与度を区別することはできませんでした。最後に、同定されたすべての支持相は、現在の貯留条件では、地層の状態にかかわらず、Uが比較的不動であることを示している。Raについては、地層の種類によって支承相が異なる。砂質シルト相では、Raは主に粘土鉱物によって担持され、より容易に動員される。しかし、砂質シルト層は、現在のところ、鉱床の3分の1を占めるにすぎない。

As with other metals, the management of tailings from former uranium (U) mines requires a good knowledge of the geochemical mechanisms governing the retention of radioelements of interest: U and Ra. This article presents the results of the study of the bearing phases featuring these two radioelements within the Bois Noirs Limouzat tailings storage facility (Loire), the only site in France where the tailings (a sandy silt facies and a clayey silt facies) are currently stored only under water. The aim is to gain a better understanding of their respective mobility under current storage conditions. For this purpose, a multi-scale approach was adopted combining historical research and airborne image analysis to select the core location, chemical and radiological analyses, mineralogical characterizations supplemented by sequential extractions (two specifically developed protocols). The results show that U and Ra are mainly found in the clayey silt facies with an average U concentration of 243.3 ppm (132.3 ppm in the sandy silt facies) and an average Ra mass activity of 64.7Bq/g (18.0Bq/g in the sandy silt facies). These results are in accordance with the initial U grade of the ore (2‰), the extraction efficiency of the ore processing plant (95%) and the age of mineralization (305 Ma). The approach adopted made it possible to highlight several mineralogical traps available for each radioelement, regardless of the facies type. Thus, a significant part of the U is still trapped within the primary phases, resistant to treatment and therefore relatively immobile under current storage conditions (49.6%-77.8% for the sandy silt facies and 27.2%-36% for the clayey silt facies). Most of the leached U is mainly associated with weakly crystalised iron oxyhydroxides (8.7%-42.4% for the sandy silt facies and 50.9%-71.8% for the clayey silt facies) and to a lesser extent with clay minerals (5%-12.3% for the sandy silt facies and 0.8%-11.5% for the clayey silt facies). For the Ra, irrespective of the facies type, a significant part remains trapped within phosphate phases, resistant to the leaching process and therefore also relatively immobile under storage conditions (24.4%-38.9% for the silty sandy silt facies and 39.9%-98.9% for the clayey silt facies). Sequential extractions revealed a different geochemistry of Ra depending on the facies. For the silty sandy silt facies, most of the Ra is mainly associated with the clay minerals (6.4%-69.2%) and to a lesser extent with iron oxyhydroxides, barite or aluminum phosphate sulphate minerals (APS) (6.4%-33.9%). For the clayey silt facies, most of the Ra is mainly associated with iron oxyhydroxides, barite or APS (6.4%-53.3%) and to lesser extent clay minerals (0.4%-6.8%). The leaching process did not allow the differentiation between the contributions of each of these phases to the retention of Ra. At last, all the identified bearing phases demonstrate that the U is relatively immobile under the current storage conditions, irrespective of the facies. For the Ra, the bearing phases differ according to the facies. Within the sandy silt facies, the Ra is mainly borne by clay minerals and can be mobilised more easily. However, the sandy silt facies represents only one third of the tailings currently.

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