強く界面結合した2D-2D TiO/g-CNヘテロ構造による可視光誘起合成と変換の強化

Strongly interfacial-coupled 2D-2D TiO/g-CN heterostructure for enhanced visible-light induced synthesis and conversion.

• Yuanwen Zhang
• Jingsan Xu
• Jun Mei
• Sarina Sarina
• Ziyang Wu
• Ting Liao
• Cheng Yan
• Ziqi Sun

抄録

二次元(2D)ナノシートベースのナノコンポジットは、その構成相が持つユニークな電子的・光学的特性とヘテロ接合による相乗効果により、注目を集めている。本研究では、分散したg-CNナノシート上に極薄2D-TiOをin situ成長させることにより、界面結合したTiO/g-CN 2D-2Dヘテロ構造を作製した。この強結合型2D-2D TiO/g-CNヘテロ構造は、機械的混合によって生じる弱結合型2D-TiO/g-CNヘテロ構造とは異なり、層間の強い電荷移動による独特の電子構造と化学状態を有していることが、実験と理論の両方の解析によって確認された。また、可視光応答性が大幅に向上したことから、可視光誘起光合成や光触媒反応への応用が期待されます。また、可視光照射下でのベンジルアミンカップリング反応では、2D-TiOやg-CN構造を用いた場合の収率が約30%であったのに対し、80%の収率を達成した。この光触媒活性の向上は、強結合した2D-2Dヘテロ接合界面での光発生電子の適切な分離に起因していると考えられる。

Two-dimensional (2D) nanosheet-based nanocomposites have attracted intensive interest owing to the unique electronic and optical properties from their constituent phases and the synergistic effect from the heterojunctions. In this study, an interfacial coupled TiO/g-CN 2D-2D heterostructure has been prepared via in situ growth of ultrathin 2D-TiO on dispersed g-CN nanosheets. This strongly coupled 2D-2D TiO/g-CN, different from the weakly bonded 2D-TiO/g-CN heterostructures produced by mechanical mixing, has unique electronic structures and chemical states due to strong interlayer charge transfer, confirmed by both experimental and theoretical analyses. Significantly enhanced visible-light responses have been observed, indicating a great potential for visible-light induced photosynthesis and photocatalysis. For benzylamine coupling reactions under visible-light irradiation, 80 % yield rate has been achieved, superior to ∼30 % yield rate when adopting either 2D-TiO or g-CN structure. The enhanced photocatalytic activity can be attributed to the adequate separation of photo-generated electrons at the strongly coupled 2D-2D heterojunction interfaces.

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