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J Environ Radioact.2020 May;216:106182. S0265-931X(19)30686-1. doi: 10.1016/j.jenvrad.2020.106182.Epub 2020-02-04.

帯水層堆積物からヨウ素129を除去するための原位置還元溶解法の開発

In situ reductive dissolution to remove Iodine-129 from aquifer sediments.

  • Jim E Szecsody
  • Hilary P Emerson
  • Carolyn I Pearce
  • Brandy N Gartman
  • C Tom Resch
  • Silvina A Di Pietro
PMID: 32063556 DOI: 10.1016/j.jenvrad.2020.106182.

抄録

本研究では、水性還元剤(Na-ジチオナイト)とpH緩衝剤(炭酸水素カリウム、pH12)を用いて、ハンフォードサイトの200ウェストエリアにある不連続帯水層中のヨウ素汚染堆積物から酸化鉄と関連したヨウ素を除去し、ポンプ&トリートメント抽出を強化するための潜在的な改善方法として評価した。未処理の堆積物の蛍光X線データは、ヨウ素が主に鉄と結合していること(すなわち、鉄酸化物に取り込まれる可能性があること)を示していたが、XANESデータは価数状態については決定的ではなかった。地下水浸出の際には、水性ヨウ素と吸着したヨウ素が速やかに放出され、その後、1つまたは複数の表面相のゆっくりとした溶解により、追加のヨウ素がゆっくりと放出される可能性があった。Na-ジチオナイト処理では、地下水のみでの浸出と比較して、より大きなヨウ素量(2.9倍)をより速い速度(1~4桁)で除去することができました。また、未処理沈殿物と処理沈殿物の鉄抽出では、Fe(III)-酸化物の減少が認められ、これはヨウ素が水溶液に放出されたものと考えられる。固相無機炭素及び水溶液中のCaとMgの分析から、これらの実験では有意なカルサイトの溶解が発生していないことが確認された。処理後のヨウ素濃度は、最終的には未処理の沈殿物よりも低くなると予想されていたが、浸出実験では750時間以上処理した試料のヨウ素濃度の上昇が継続して観察された。1-Dカラム浸出中のストップフローイベントは、最初のいくつかの細孔容積内にいくつかのヨウ化物が沈殿していることを示唆していた。さらに、バッチ抽出実験では、ヨウ素129/127の除去量を比較したところ、ヨウ素129の方がヨウ素127よりも除去されやすいことが示された。これは、2つのヨウ素が異なる起源により異なる相に存在することを示唆している。処理によって有意に大きなヨウ素が除去されたが、長期浸出はフィールドスケールでのジチオナイト処理を制限する可能性があるため、さらなる調査が必要である。

The use of an aqueous reductant (Na-dithionite) with pH buffer (K-carbonate, pH 12) was evaluated in this laboratory study as a potential remedial approach for removing Fe oxide associated iodine and enhancing pump-and-treat extraction from iodine-contaminated sediments in the unconfined aquifer in the 200 West Area of the Hanford Site. X-ray fluorescence data of untreated sediment indicated that iodine was largely associated with Fe (i.e., potentially incorporated into Fe oxides), but XANES data was inconclusive as to valence state. During groundwater leaching, aqueous and adsorbed iodine was quickly released, then additional iodine was slowly released potentially from slow dissolution of one or more surface phases. The Na-dithionite treatment removed greater iodine mass (2.9x) at a faster rate (1-4 orders of magnitude) compared to leaching with groundwater alone. Iron extractions for untreated and treated sediments showed a decrease in Fe(III)-oxides, which likely released iodine to aqueous solution. Solid phase inorganic carbon and aqueous Ca and Mg analysis further confirmed that significant calcite dissolution did not occur in these experiments meaning these phases did not release significant iodine. Although it was expected that, after treatment, I concentrations would eventually be lower than untreated sediments, continued, elevated iodine concentrations for treated samples over 750 h were observed for leaching experiments. Stop flow events during 1-D column leaching suggested that some iodide precipitated within the first few pore volumes. Further, batch extraction experiments compared iodine-129/127 removal and showed that iodine-129 was more readily removed than iodine-127 suggesting that the two are present in different phases due to their different origins. Although significantly greater iodine is removed with treatment, the long-term leaching needs to be investigated further as it may limit dithionite treatment at the field scale.

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