可視光下での効率的な廃水処理のための電荷分離・回収機能を強化したg-CN/WO/MoS三元系ナノコンポジットの構築

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Chemosphere.2020 May;247:125784. S0045-6535(19)33025-5. doi: 10.1016/j.chemosphere.2019.125784.Epub 2020-01-01.

可視光下での効率的な廃水処理のための電荷分離・回収機能を強化したg-CN/WO/MoS三元系ナノコンポジットの構築

Construction of g-CN/WO/MoS ternary nanocomposite with enhanced charge separation and collection for efficient wastewater treatment under visible light.

Ahmad Beyhaqi
Qingyi Zeng
Sheng Chang
Mingqi Wang
Seyed Mohammad Taghi Azimi
Chun Hu

PMID: 31978669 DOI: 10.1016/j.chemosphere.2019.125784.

抄録

窒化黒鉛酸炭素(g-CN)は光触媒として非常に大きな可能性を秘めていますが、励起子効果と電荷移動が遅いため、活性は中程度にとどまっています。本研究では、可視光下での有機汚染物質除去を目的とした高効率光触媒を開発するために、容易な共重合と水熱プロセスを用いて、新規な二次元g-CN/WO/MoS(CWM)三元系ナノコンポジットを開発しました。WOとMoSナノ粒子を極薄のg-CNナノシート上に分散させ、電子陰性のg-CNがWOの酸素空孔形成を促進した。CWMは、純粋なg-CN, WO及び二元系複合材料と比較して、可視光照射下での様々な有機汚染物質の除去に対して高い光触媒活性を示した。例えば、可視光（λ>420nm）をわずか10分照射しただけで、RhBについては約99%の除去率を示し、シプロフロキサシンについては2時間の運転でほぼ100%の除去率を示しました。この結果は、OHラジカルが有機分解の主な活性種であることを示しており、電荷輸送の空間的分離が改善されたCWMにおける直接的なZスキームヘテロ接合を示唆している。さらに、酸素還元反応ではMoSにより電子の収集が著しく促進され、WOの酸素空孔の増加により電子・正孔対の分離がさらに促進され、電荷キャリアの再結合を効果的に抑制することがわかった。以上のような三元系光触媒の相乗効果により、純WO, g-CN及びそれらの二元系光触媒複合体と比較して、廃水処理における光触媒酸化反応の性能が向上した。

Graphitic carbon nitride (g-CN) has enormous potentials for photocatalysis, yet it only possesses moderate activity because of excitonic effects and sluggish charge transfer. Here, we develop a novel two-dimensional g-CN/WO/MoS (CWM) ternary nanocomposite through a facile co-calcination and a hydrothermal process to reach a highly-efficient photocatalyst for organic pollutant elimination under visible light. The WO and MoS nanoparticles were dispersed on the ultra-thin g-CN nanosheets, in which the electronegative g-CN facilitates formation of oxygen vacancies in WO. Compared to pure g-CN, WO, and binary composites, CWM exhibited higher photocatalytic activities for various organic pollutants removal under visible light irradiation. For instance, the CWM showed a removal ratio of ∼99% for RhB after only 10 min irradiation of visible light (λ > 420 nm) and nearly 100% for ciprofloxacin after 2 h of operation. The results showed that OH radicals are the main active species for organic degradation, which suggests a direct Z-scheme heterojunction in CWM that improved spatial separation of charge carries. Furthermore, the collection of electrons is significantly enhanced by MoS for oxygen reduction reaction, and the increased oxygen vacancies of WO further enhanced the separation of electron-hole pairs; therefore, it led to an effective suppression of charge carriers recombination. The above synergistic effects of ternary photocatalyst result in higher photocatalytic oxidation performance for wastewater treatment compared with pure WO, g-CN and their binary composites.