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界面触媒のためのナノ粒子の形成.デフレーション・インフレーション非対称成長による凹型中空球の創製
Shaping Nanoparticles for Interface Catalysis: Concave Hollow Spheres via Deflation-Inflation Asymmetric Growth.
PMID: 32670764 PMCID: PMC7341089. DOI: 10.1002/advs.202000393.
抄録
中空球は自然界に存在する魅力的な物体である。本研究では、界面触媒のための凹面形状を持つ中空ナノ粒子を生成するという、予想外のデフレーション・インフレーション非対称成長(DIAG)戦略が報告されている。内部の架橋度が低いアミノフェノール-ホルムアルデヒド(APF)ナノスフェアーから出発し、アセトンによるエッチング後に完全にデフレーションしたナノボールを得る。APFエッチングと再重合反応は単一粒子内で非対称に起こるため、ナノスケールではまれな、風船が膨らんだバスケットボールのような自律的な膨らみ方が観察されます。アセトンとAPFの求核的な付加反応が、DIAGプロセスの化学的起源を説明するために解明された。興味深いことに、APF中空球はリパーゼを凹部ドメインに優先的に固定化することができ、これによりピッカリングエマルジョン液滴の安定化が促進され、油-水界面での酵素触媒作用が向上することが明らかになった。この研究は、中空ナノ粒子の設計可能な合成における新たな理解を提供し、非対称アーキテクチャの広い範囲のアプリケーションに向けた道を開く。
Hollow spheres are charming objects in nature. In this work, an unexpected deflation-inflation asymmetric growth (DIAG) strategy is reported, generating hollow nanoparticles with tailored concave geometry for interface catalysis. Starting from aminophenol-formaldehyde (APF) nanospheres where the interior crosslinking degree is low, fully deflated nanobowls are obtained after etching by acetone. Due to APF etching and repolymerization reactions occuring asymmetrically within a single particle, an autonomous inflation process is observed similar to a deflated basketball that inflates back to a "normal" ball, which is rare at the nanoscale. A nucleophilic addition reaction between acetone and APF is elucidated to explain the chemistry origin of the DIAG process. Interestingly, the deflated APF hollow spheres enable preferential immobilization of lipase in the concave domain, which facilitates the stabilization of Pickering emulsion droplets for enhanced enzymatic catalysis at the oil-water interface. The study provides new understandings in the designable synthesis of hollow nanoparticles and paves the way toward a wide range of applications of asymmetric architectures.
© 2020 The Authors. Published by WILEY‐VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim.